碱处理沸石负载铁催化剂高效分解船用氨燃料尾气中低浓度N2O的研究

为解决NH3燃料船舶尾气中低浓度N2O（<200 ppm）的减排难题，研究人员通过混合碱（TPAOH/NaOH）处理不同拓扑结构沸石（BEA/MOR/MFI等）并负载铁，开发出高效催化剂Fe-BEAAT。该催化剂在350℃、1 bar、GHSV 15000 h-1条件下实现N2O完全分解，且抗H2O/O2干扰，为船用氨燃料尾气处理提供关键技术方案。

　　

随着全球航运业加速脱碳，氨（NH₃）作为零碳燃料备受关注。然而其燃烧过程会产生强温室气体N₂O（全球变暖潜能值达CO₂的298倍），现有尾气处理技术如SCR（选择性催化还原）对低浓度N₂O（<200 ppm）的转化率不足60%，成为制约氨燃料应用的关键瓶颈。

上海的研究团队在《Journal of Environmental Chemical Engineering》发表研究，通过混合碱（四丙基氢氧化铵TPAOH/氢氧化钠NaOH）处理六种拓扑结构沸石（BEA、MOR、MFI等），再经铁离子交换制备系列催化剂。关键方法包括：混合碱蚀刻沸石（90℃）、铁离子交换、N₂O分解活性测试（200 ppm，含10% O₂/H₂O），结合BET（比表面积分析）、XRD（X射线衍射）等技术表征材料特性。

物理性质
碱处理使BEA拓扑沸石产生更多介孔（孔径2-50 nm），其三维十二元环通道结构促进铁物种分散。TPA⁺（四丙基铵离子）优先蚀刻硅氧键，形成富铝缺陷位点，提升铁负载量。

N₂O分解活性
Fe-BEA_AT在350℃实现200 ppm N₂O完全转化，较未处理样品（Fe-BEA_P）降低150℃。活性顺序为BEA>MOR>FER>MRE>MFI>TS-1，与沸石孔径维度正相关。同位素实验证实表面氧中间体（O^*）的协同脱附是限速步骤。

结论
BEA拓扑的孔道优势与碱处理诱导的介孔协同作用，优化了孤立Fe³⁺（八面体配位）与低聚Fe_xO_y簇的分布，使Fe-BEA_AT在模拟尾气条件下保持稳定性。该研究为船用低浓度N₂O催化分解提供了可规模化应用的铁基沸石催化剂设计范式。

研究不仅破解了氨燃料尾气处理的"最后一公里"难题，其混合碱处理策略还可拓展至其他环境催化体系，助力航运业实现IMO（国际海事组织）2050减排目标。