pH动态调控下硫自养反硝化过程中NO2?-N与S0定向积累的响应机制研究

本研究针对硫自养反硝化（SADN）过程中SO42?副产物污染及PN/Anammox耦合需求，通过定向调控pH探究了NO2?-N与S0的积累特性。发现pH 8.5时NO2?-N和S0积累率峰值达1.29 kg/(m3·d)和3.31 kg/(m3·d)，并揭示功能基因（nirK、soxB）与微生物群落（Thiobacillus）的响应机制，为双短程硫自养反硝化（DSSADN）工艺优化提供理论支撑。

　　

随着全球水资源短缺问题加剧，废水处理技术的革新成为环境领域的研究热点。其中，硫自养反硝化（Sulfur Autotrophic Denitrification, SADN）因其无需有机碳源、污泥产量低等优势，在低碳氮比废水处理中备受关注。然而，传统SADN过程中产生的硫酸盐（SO₄^2?）可能引发二次污染，而部分硝化-厌氧氨氧化（PN/Anammox）工艺的尾水中残留的硝酸盐（NO₃^?-N）仍需进一步去除。如何实现NO₃^?-N高效转化并同步回收单质硫（S⁰），成为制约工艺耦合的瓶颈问题。

针对这一挑战，中国某研究团队在《Journal of Environmental Management》发表研究，通过精准调控pH探究了SADN系统中氮硫转化路径的定向调控机制。研究发现，pH 7.5–8.5时，硝酸盐去除率（NaRR）和硫化物去除率（S^2?RR）随微生物生长提升，而pH>8.5时因胞外聚合物（EPS）分泌减少导致活性下降。关键突破在于pH 8.5时NO₂^?-N和S⁰积累效率分别达96%和91%，且功能基因分析表明nirK（亚硝酸盐还原酶基因）和soxB（硫氧化酶基因）表达受抑是积累主因。微生物群落从Sulfurimonas（pH 7.5–8.5）向Thiobacillus（pH 9–10）的演替进一步验证了pH对代谢通路的调控作用。

研究采用了两组反向调控pH的SADN反应器（R1: pH 10→7.5；R2: 7.5→10），结合实时荧光定量PCR（qPCR）分析功能基因拷贝数，并通过三维荧光光谱（3D-EEM）解析EPS组分变化。此外，利用高通量测序技术揭示了微生物群落结构响应机制。

主要研究结果

1. pH对底物去除率的影响：NaRR和S^2?RR在pH 8.5达到峰值1.76 kg/(m³·d)和4.47 kg/(m³·d)，pH>8.5时因EPS中色氨酸类蛋白减少导致活性抑制。
2. 中间产物积累特性：NO₂^?-N和S⁰积累率呈先升后降趋势，pH 8.5时分别达1.29 kg/(m³·d)和3.31 kg/(m³·d）。
3. 分子机制解析：nirK和soxB基因拷贝数随pH升高而降低，导致NO₂^?-N→NO和S⁰→SO₄^2?的转化受阻。
4. 微生物群落响应：pH>8.5时优势菌属从完全反硝化的Sulfurimonas转变为短程反硝化的Thiobacillus。

结论与意义
该研究首次系统阐明了pH对DSSADN过程中氮硫定向转化的调控规律，通过功能基因-酶活性-微生物群落的跨尺度关联分析，为优化PN/Anammox耦合工艺提供了pH控制参数（7.5–8.5）。实际应用中，可基于pH动态调控实现NO₂^?-N和S⁰资源化回收，同时减少SO₄^2?污染与温室气体排放，推动废水处理向低碳化、资源化方向发展。