磁性金属有机框架材料的工程化设计及其在饮料中微/纳米塑料高效广谱吸附的应用

【字体: 时间:2025年06月25日 来源:Journal of Hazardous Materials 12.2

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  为解决微/纳米塑料(MNPs)污染对环境和人类健康的威胁,研究人员开发了五种磁性金属有机框架(Fe3O4@CMC-MOFs)复合材料,其中Fe3O4@CMC-MIL-101-NH2表现出最优性能,对聚苯乙烯(PS)的吸附率达98.0%(最大吸附量1923 mg/g),且可循环使用5次以上。该研究通过结构-活性关系解析和密度泛函理论(DFT)揭示了范德华力和π-π堆叠主导的吸附机制,为食品和环境系统中MNPs的去除提供了高效、低成本的解决方案。

  

微塑料和纳米塑料已成为全球性环境污染物,它们通过食物链进入人体,甚至在胎盘、大脑和心脏等器官中被检出。这些微小塑料不仅自身具有毒性,还能吸附重金属和病原体,加剧健康风险。然而,现有去除技术如膜过滤和化学处理存在效率低、二次污染等问题。金属有机框架(MOFs)因其高比表面积和可设计性被视为理想吸附材料,但传统MOFs与微米级塑料的尺寸不匹配限制了应用。

为解决这一问题,辽宁高校的研究团队设计了一系列磁性MOF复合材料(Fe3O4@CMC-MOFs),通过系统比较五种材料对聚苯乙烯(PS)的吸附性能,发现氨基修饰的MIL-101-NH2基材料(Fe3O4@CMC-MIL-101-NH2)表现最优:240分钟内去除率达98.0%,最大吸附容量达1923 mg/g(基于Langmuir模型),且循环5次后效率仍超过89%。该材料还能广谱吸附聚丙烯、聚乙烯等不同形状、尺寸和电荷的微塑料(>250 mg/g),并在饮料实际样本中实现>81%的去除率。

研究采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X射线衍射(XRD)表征材料结构,结合吸附动力学、等温线和密度泛函理论(DFT)分析机制,证实吸附主要由范德华力和π-π堆叠驱动。磁性设计使材料可通过外部磁场1分钟内快速分离,解决了传统粉末MOFs回收难题。

材料表征与性能分析
SEM/TEM显示Fe3O4@CMC-MIL-101-NH2具有分级多孔结构,比表面积达1024 m2/g,孔径分布(1.7-50 nm)匹配微/纳米塑料尺寸。Zeta电位和FTIR证实表面氨基增强了对带负电塑料的静电吸引。

吸附机制解析
动力学符合准二级模型,说明化学吸附主导;DFT计算显示PS苯环与MIL-101-NH2的氨基形成强相互作用(结合能-2.34 eV),而CMC涂层提供疏水界面促进塑料捕获。

实际应用验证
在可乐、果汁等饮料中,材料对PS(100 nm-10 μm)的去除率稳定在81-92%,且不受饮料pH和离子强度干扰。

该研究不仅提供了高性能吸附剂的设计范式,更通过结构-活性关系解析为MOFs在环境治理中的应用奠定理论基础。材料兼具磁性分离的便捷性和MOFs的高效性,有望推广至饮用水处理、食品工业等场景。论文发表于《Journal of Hazardous Materials》,通讯作者为Chen Yiping(陈益平)。

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