溶剂调控NiMo双功能电催化剂实现PET塑料废料升级回收与绿色制氢协同转化

为解决PET塑料废料堆积和传统回收技术中乙二醇(EG)低效增值问题，武汉理工大学团队通过溶剂调控策略设计NiMo双功能电催化剂，实现同步氢析出(HER)和EG氧化(EGOR)。水相合成NiMo-W30纳米棒展现超低HER过电位(η10=8.21 mV)，EG主导体系制备的NiMo-W0.5EG29.5纳米片通过原位Mo溶出形成Ni3+活性位点，实现93%甲酸选择性。膜电解系统处理10g PET可联产8.43g对苯二甲酸和94.86mmol H2，较传统水电解节能208mV，单吨PET处理净收益244美元。

　　

全球每年产生超7000万吨PET塑料废料，传统填埋和焚烧导致80%资源流失与碳排放。虽然化学解聚可将PET转化为对苯二甲酸(TPA)和乙二醇(EG)，但EG的低效增值制约经济可行性。电化学方法虽能同步实现EG氧化(EGOR)和氢析出(HER)，但现有贵金属催化剂成本高昂，而镍钼(NiMo)基催化剂又面临活性位点不足、稳定性差等挑战。武汉理工大学团队在《Materials Today Physics》发表研究，通过溶剂极性调控NiMo催化剂的相组成与纳米结构，建立塑料增值与绿氢生产的闭环模式。

研究采用水/乙二醇(EG)比例调控的水热-煅烧法制备系列NiMo电极，结合X射线衍射(XRD)和透射电镜(HRTEM)分析相重构规律，通过电化学工作站评估HER/EGOR性能，最终构建膜电解系统进行PET实际转化验证。

溶剂定向相重构与纳米形态演化
XRD显示纯EG体系合成NiMo-EG₃₀为单一合金相，引入微量水(NiMo-W_0.5EG_29.5)保留主合金相，而高水比例形成NiMoO₄/NiMo混合相。HRTEM证实水相合成产生直径20nm的NiMo-W₃₀纳米棒，EG体系则生成2nm超薄NiMo-W_0.5EG_29.5纳米片。

溶剂依赖的电催化性能
NiMo-W₃₀在1M KOH中展现创纪录的HER活性(η₁₀=8.21mV)，Tafel斜率36.5mV dec^-1优于Pt/C。而NiMo-W_0.5EG_29.5在EGOR中通过原位Mo溶出形成高活性NiOOH，实现93%甲酸选择性与98.5%法拉第效率。

膜电解器集成验证
采用NiMo-W₃₀阴极与NiMo-W_0.5EG_29.5阳极构建的电解槽，在1.58V电压下处理10g PET，联产8.43g TPA和7.76g甲酸钾，同时生成94.86mmol H₂，较传统水电解节能208mV。技术经济分析显示单吨PET处理净收益244美元，逆转传统电解261美元亏损。

该研究开创性建立溶剂极性-催化剂结构-反应选择性关联机制：水相促进致密纳米棒形成优化HER动力学，EG体系诱导超薄纳米片产生富Ni³⁺活性位。动态表面重构过程中，Mo选择性溶出与NiOOH原位生成实现HER/EGOR活性位点空间隔离。通过将塑料升级回收与绿氢生产耦合，不仅解决EG增值瓶颈，更推动"废塑制氢"新范式，为碳中和目标提供可规模化解决方案。Yang Yang等提出的溶剂工程策略为多功能催化剂设计提供普适方法，其建立的PET→甲酸/H₂技术路线，兼具每吨244美元经济收益与12.3kg CO₂当量减排潜力，完美契合循环经济与双碳战略需求。