光致变色多相催化剂SBA-15-N-ML1（M: Co/Mn）催化苯乙烯选择性环氧化的高效绿色合成研究

针对均相催化剂难以回收的难题，研究人员开发了具有光响应特性的多相催化剂SBA-15-N-CoL1/MnL1，以TBHP为氧化剂实现苯乙烯高效环氧化。该催化剂在85%选择性下展现优异稳定性，可循环使用4次以上，为药物中间体绿色合成提供新策略。

　　

苯乙烯氧化物是制药和聚合物工业的关键中间体，但传统均相催化剂存在分离困难、循环性差等瓶颈。为解决这一问题，沙特国王哈立德大学的研究团队创新性地将光致变色基团引入金属有机配合物，开发出基于介孔硅材料SBA-15的多相催化体系SBA-15-N-CoL₁和SBA-15-N-MnL₁，相关成果发表于《Molecular Catalysis》。

研究采用三步法合成偶氮苯修饰的Salphen配体H₂L₁（双席夫碱配体），通过金属配位构建Co/Mn配合物后固载于氨基功能化SBA-15。利用XRD、N₂吸附-脱附等技术表征材料结构，在温和条件下以叔丁基过氧化氢(TBHP)为氧化剂评估催化性能，系统考察温度、时间等参数影响。

材料与表征
通过XRD证实催化剂保持SBA-15的二维六方介孔结构，BET测试显示比表面积达800 m²/g。红外光谱中C=N键（1630 cm^-1）和N=N键（1450 cm^-1）特征峰证实配体成功锚定，ICP测得金属负载量约0.8 mmol/g。

催化性能
在70℃、6小时条件下，SBA-15-N-CoL₁实现92%苯乙烯转化率，环氧苯乙烷选择性达85%。对照实验显示光照射可使反应速率提升20%，归因于偶氮苯基团的顺反异构效应。Mn催化剂虽活性略低（88%转化率），但表现出更优的底物普适性。

循环稳定性
经过4次循环后，Co催化剂仍保持85%初始活性，热过滤实验证实无金属溶出。XPS分析表明循环后Co²⁺/Co³⁺氧化还原对保持稳定，TEM显示载体结构未坍塌。

该研究通过分子工程策略将光响应特性与多相催化优势相结合，不仅解决了均相催化剂回收难题，还通过光调控实现反应速率精确控制。所开发的催化剂在温和条件下兼具高活性与选择性，为绿色合成药物中间体提供了新范式，对推动可持续化工生产具有重要意义。