基于密度泛函理论(DFT)的AlxGa(1?x)N体相与单层结构电子及光学性质调控研究

本研究通过第一性原理计算系统探究了Al掺杂浓度对GaN体相和单层结构电子与光学性质的调控机制。采用PBE、HSE杂化泛函和RPA方法，揭示了Al掺杂可诱导p-n型转换、带隙可调谐(2.17-3.302 eV)及介电函数峰值红移等特性，为III族氮化物在光电器件和可再生能源领域的应用提供理论支撑。

　　

在宽禁带半导体材料领域，GaN及其合金AlGaN因其优异的物理性能成为新一代光电子器件的核心材料。然而，传统硅基半导体面临开关速度与能效瓶颈，而二维GaN单层材料的可控掺杂机制尚不明确。如何通过原子级掺杂精准调控其电子能带结构和光学响应特性，成为突破器件性能极限的关键科学问题。

为解答这些问题，研究人员采用第一性原理计算方法，系统研究了不同Al掺杂浓度(x=0.25,0.50,0.75)对体相和单层Al_xGa_(1?x)N材料的影响。通过量子ESPRESSO软件包结合PBE泛函和HSE06杂化泛函进行几何优化与电子结构计算，采用随机相位近似(RPA)分析光学性质，并考察局域场效应(LFE)对介电函数的调控作用。

几何优化与晶格参数
优化后的wurtzite结构显示，单层体系晶格常数a随Al掺杂增加呈单调上升(2.347→2.678 ?)，而体相体系呈现非单调变化。形成能计算证实Al掺杂可提升结构稳定性，掺杂浓度为0.75时体相形成能达-3.26 Ry。

电子性质
能带结构分析表明：

1. 本征GaN为直接带隙半导体(3.4 eV)，费米能级靠近导带(CB)，呈现n型特性
2. Al掺杂后带隙展宽，x=0.75时体相带隙达3.302 eV(HSE计算为4.84 eV)
3. 掺杂浓度调控可实现p-n型转换，x=0.5为转型临界点

态密度分析
PDOS结果显示价带顶(VBM)主要由N-2p和Ga-2p轨道贡献，而Al-2p轨道在x≥0.5时主导导带底(CBM)，证实Al掺杂可有效调控载流子输运路径。

光学性质
介电函数研究揭示：

1. 无LFE时，平行极化在1.25-3.0 eV出现特征峰，且峰值随掺杂浓度增加向高能区移动
2. LFE使二维材料介电函数出现负值(x=0.25, E//x时)，展现独特量子限域效应
3. 电子能量损失谱(EELS)显示等离子体激元激发位于4.5 eV以上

该研究通过多尺度计算阐明Al掺杂浓度与GaN维度效应对材料性能的协同调控机制：在电子特性方面，证实通过精确控制Al掺杂比例可实现从p型到n型的可控转换，为异质结器件设计提供新思路；在光学特性方面，揭示局域场效应可诱导二维体系出现反常介电响应，为开发紫外光电器件开辟新途径。研究成果发表于《Scientific African》，对第三代半导体材料的能带工程具有重要指导意义，特别为基于AlGaN/GaN异质结的高效光电器件和功率器件开发奠定理论基础。