强金属-载体相互作用(SMSI)调控Pt/Ni-Al-LDHs催化剂液相催化交换性能的关键机制研究

【字体: 时间:2025年06月25日 来源:Applied Surface Science 6.3

编辑推荐:

  针对氚废水处理中液相催化交换(LPCE)效率提升的难题,研究人员通过优化Pt/Ni-Al-LDHs催化剂的合成工艺(如浸渍-煅烧-还原序列)和Pt负载量(1-20 wt%),揭示了低负载量(≤5 wt%)下强金属-载体相互作用(SMSI)对抑制Pt团聚、提升界面活性的关键作用。1 wt% Pt/LDHs展现出单位Pt质量最高柱效,5 wt% Pt/LDHs则实现最优LPCE性能(柱效95.84%),为设计高效同位素交换催化剂提供了理论依据。

  

氚作为核工业废水中的放射性同位素,其处理一直是环境与能源领域的重大挑战。传统方法如电解、蒸馏等存在能耗高或效率低的问题,而液相催化交换(LPCE)技术因其高效、低耗成为研究热点。然而,现有Pt基催化剂易因金属团聚和弱金属-载体相互作用(SMSI)导致活性下降,尤其在高温高湿的LPCE条件下(30-80°C)。更棘手的是,残留氯离子会腐蚀催化剂并降低性能。如何通过精准调控催化剂界面结构提升稳定性和活性,成为突破LPCE技术瓶颈的关键。

北京理工大学的研究团队在《Applied Surface Science》发表论文,系统探究了Pt/Ni-Al-LDHs催化剂的合成优化与SMSI效应。通过浸渍法结合煅烧-还原序列制备不同Pt负载量(1-20 wt%)的催化剂,采用TEM、XPS等技术表征物化性质,并在LPCE反应中评估性能。研究发现,低负载量(≤5 wt%)下SMSI效应显著增强,1 wt% Pt/LDHs的单位Pt柱效最高,而5 wt% Pt/LDHs整体性能最优(柱效95.84%)。

催化剂制备优化
通过对比不同预处理方式(直接还原、煅烧后还原等),发现煅烧步骤可有效去除Cl-残留,避免活性下降。浸渍温度(25-80°C)和溶剂比例(乙二醇/水)对Pt粒径影响有限,但氢溢流效应促进了载体还原。

Pt负载量效应
低负载量(1-5 wt%)催化剂因SMSI效应形成高分散Pt纳米颗粒,界面电子转移增强;而高负载量(10-20 wt%)导致Pt团聚,活性降低。XPS证实低负载样品中Pt0/Pt2+比例优化,促进H2-HTO交换反应。

结论与意义
该研究阐明了SMSI在LPCE催化剂设计中的核心作用:低Pt负载下界面工程可同时提升活性和成本效益。5 wt% Pt/LDHs的优异性能为氚废水处理提供了工业化解决方案,其合成策略(如煅烧控Cl-、负载量调控)可推广至其他同位素分离体系。论文由Li Peilong等完成,获国家自然科学基金(12405401)等资助。

相关新闻
生物通微信公众号
微信
新浪微博
  • 急聘职位
  • 高薪职位

知名企业招聘

热点排行

    今日动态 | 人才市场 | 新技术专栏 | 中国科学人 | 云展台 | BioHot | 云讲堂直播 | 会展中心 | 特价专栏 | 技术快讯 | 免费试用

    版权所有 生物通

    Copyright© eBiotrade.com, All Rights Reserved

    联系信箱:

    粤ICP备09063491号