柴油机颗粒过滤器再生过程中碳烟氧化机制的实验研究：基于HRTEM和拉曼光谱的结构演化分析

柴油颗粒过滤器（DPF）再生策略的优化亟需明确真实工况下碳烟氧化机制。本研究通过实验探究300°C和350°C入口温度下DPF再生时碳烟氧化行为，结合高分辨透射电镜（HRTEM）和拉曼光谱揭示了结构演化规律。结果表明：300°C条件下后期出现局部中空结构，表明内部燃烧（internal burning）发生；而350°C全程呈现表面氧化（surface oxidation）特征。研究为DPF再生效率提升和颗粒物排放控制提供了关键理论支撑。

　　

柴油发动机作为现代交通运输和工程机械的核心动力源，其排放的颗粒物（PM）对环境和人体健康构成严重威胁。柴油颗粒过滤器（DPF）是目前最有效的颗粒物后处理装置，但长期使用会导致颗粒物堆积，增加排气背压，进而影响发动机性能和燃油经济性。因此，定期通过高温氧化清除DPF内沉积的碳烟颗粒（soot）——即DPF再生过程——至关重要。然而，传统再生策略存在温度控制不精准、氧化效率低等问题，其根本原因在于对真实工况下碳烟氧化机制的认识不足。

针对这一挑战，国内研究人员在《Fuel》发表了一项突破性研究。团队通过设计模拟真实DPF再生条件的实验系统，结合高分辨透射电镜（HRTEM）和拉曼光谱等先进表征技术，首次系统揭示了不同温度下碳烟颗粒的纳米结构演化规律及其与氧化机制的关联。

研究采用非催化DPF连接柴油发动机排气系统，分别在300°C和350°C入口温度下进行再生实验。通过TEM网格原位采集和酒精清洗获得纯净碳烟样本，运用HRTEM分析微孔结构、初级粒子尺寸和石墨烯条纹特征，结合拉曼光谱定量表征缺陷位点变化。

3.1 碳烟结构特征
HRTEM图像显示：300°C再生后期出现局部中空结构和增厚边界，符合内部燃烧特征；而350°C条件下颗粒始终保持致密结构，呈现典型的表面氧化模式。这种差异源于温度对氧扩散与表面反应速率的调控——低温下较慢的反应速率允许氧向颗粒核心渗透。

3.2 初级粒子尺寸与微孔演化
统计分析表明：300°C条件下，初级粒子平均直径（d_p）先增后减，20分钟时达峰值19.91 nm；而350°C条件下d_p持续减小至13.79 nm。微孔面积比（A_pore/A_sphere）在300°C中期（20-30分钟）突增至6倍，印证了内部燃烧所需的孔道发育。

3.3 晶格条纹演变
条纹长度（L_a）和弯曲度（T_f）分析发现：300°C早期（10-20分钟）出现结构无序化（L_a缩短、T_f增加），而后期逐渐有序化；350°C全程呈现石墨化趋势。这种非单调变化揭示了氧化机制的动态转换。

3.4 表面缺陷特征
拉曼光谱显示：300°C早期D1/G峰面积比（A_D1/A_G）显著上升，反映内部燃烧产生的边缘位点增加；而350°C条件下各缺陷峰持续减弱，与表面氧化导致的石墨化进程一致。

该研究首次在真实DPF再生条件下证实了温度对碳烟氧化机制的决定性影响：低温（300°C）促进内部燃烧，通过微孔发育和结构无序化提升氧化效率；高温（350°C）则主导表面氧化，伴随持续的石墨化和颗粒收缩。这一发现为优化DPF再生策略提供了关键理论依据——通过精准控制温度梯度，可在再生不同阶段分别利用两种机制的协同效应。值得注意的是，内部燃烧虽能加速再生，但可能引发颗粒破碎导致数量浓度上升，这对同时限制颗粒质量和数量的现代排放法规提出了新挑战。研究团队建议未来应重点关注氧化机制-再生效率-颗粒排放的三角关系，为下一代DPF设计提供更全面的解决方案。