铁掺杂高岭石与石英的微观相互作用机制：DFT计算与实验研究揭示煤泥水固液分离优化新策略

针对煤泥水中高岭石晶格杂质导致的选择性分离难题，研究人员通过DFT计算和实验相结合，系统研究了Fe2+掺杂对高岭石-石英界面相互作用的影响。发现Fe2+掺杂通过增强Al-O/Si-O位点表面活性和电荷转移，形成以静电吸引为主、氢键为辅的双重作用机制，显著提升颗粒沉降速度并降低浊度。该研究为煤泥水处理工艺优化提供了原子尺度理论依据。

　　

在煤炭洗选过程中，煤泥水的处理一直是制约清洁生产的关键瓶颈。其中，高岭石作为煤系黏土矿物的主要成分，其晶格中普遍存在的铁杂质会显著改变矿物表面性质，导致与石英等矿物颗粒间产生复杂的界面相互作用，使得煤泥水难以实现高效固液分离。传统研究多采用理想晶体模型，忽略了实际环境中杂质缺陷的影响，导致对微观作用机制的认识存在局限。

安徽理工大学的研究团队在《Fuel》发表最新成果，通过密度泛函理论(DFT)计算与实验验证相结合，首次揭示了Fe²⁺掺杂高岭石与石英结构单元(Si-OH)的微观作用机制。研究发现Fe²⁺掺杂会通过双重作用显著增强矿物间相互作用：一方面在Al-O/Si-O位点引发电荷重分布增强静电吸引，另一方面促进氢键形成。这种协同效应使得Fe掺杂高岭石-石英体系的沉降速度提升3倍以上，为煤泥水处理工艺优化提供了理论支撑。

研究采用Materials Studio 8.0软件CASTEP模块进行DFT计算，选用GGA-PBE泛函和TS色散校正，通过Fukui函数预测活性位点，结合Adsorption Locator模块确定最优吸附构型。实验部分采用水热法合成不同Fe掺杂浓度的高岭石(5%和9%)，通过XRD和激光粒度分析表征材料特性，采用正交设计的浊度差异法量化矿物间相互作用强度。

3.1 吸附预测
Fukui函数计算显示Fe²⁺掺杂使高岭石Al-O表面H(5)、H(8)、H(11)等位点亲电指数提升，Si-O表面Si(3)、Si(4)活性改变。Adsorption Locator模拟证实掺杂区域吸附概率显著增加，颜色深度与活性增强趋势一致。

3.2 吸附能分析
Fe²⁺-K_Al-O表面最优位点(T10/B6/H2)吸附能较Perfect-K降低15%-20%，Si-O表面t6/b4/h2位点吸附稳定性提升更显著。最优构型显示Si-OH倾向于在掺杂原子附近吸附。

3.3 Mulliken键布居分析
Perfect-K_Al-O与Si-OH通过4-5个氢键作用(键长1.6-2.4?)，而Fe²⁺-K_Al-O仅形成3个氢键但键布居值提升50%。特别在Fe²⁺-K_Si-O的b4位点未检测到氢键，却仍保持高吸附稳定性，暗示静电作用主导。

3.4 电荷分析
差分电荷密度显示Fe²⁺-K电荷转移量(0.16-0.18e)是Perfect-K(0.02-0.08e)的3-8倍，电子从高岭石表面向Si-OH转移，在掺杂位点周围形成显著电荷积累区(-22.5~10e/?³)。

3.5 浊度验证实验
正交试验表明Fe掺杂高岭石-石英体系浊度(31.94-54.44NTU)较原始高岭石(1519-1867NTU)降低97%，证实相互作用增强促进颗粒团聚沉降。

该研究首次从原子尺度阐明Fe杂质通过"静电吸引为主、氢键为辅"的双重机制强化高岭石-石英相互作用。理论计算与实验的相互验证，突破了传统理想晶体模型的局限，为复杂煤泥水体系中矿物界面行为的精准调控提供了新思路。特别是发现Fe²⁺掺杂可使Al-O表面活性提升3倍，这一结论对开发基于杂质调控的高效絮凝剂具有重要指导意义。研究建立的DFT-实验联用方法，也为其他黏土矿物界面研究提供了范式参考。