室温单层CrFeSe2半金属反铁磁体的发现及其自旋电子学应用潜力

为解决二维半金属反铁磁体（HMAFM）材料稀缺的难题，研究人员通过第一性原理计算揭示了单层CrFeSe2的室温稳定半金属反铁磁特性。该材料具有2.83 eV的大半金属带隙、0.36 meV/晶胞的强垂直磁各向异性（PMA）及超过800 K的高奈尔温度，其自旋取向可通过铁电衬底调控。这一发现为室温自旋电子器件设计提供了新思路。

　　

在自旋电子学器件追求更高速度、更低功耗的背景下，二维反铁磁材料（AFM）因其超快自旋动力学和抗电磁干扰特性成为研究热点。然而，传统AFM材料的自旋简并能带结构导致其难以通过磁阻或霍尔效应读取信息，而具有自旋极化特性的半金属反铁磁体（HMAFM）虽能解决这一问题，却在二维体系中极为罕见。此前，研究者仅通过高电场调控实现了不稳定的HMAFM态，但电场引发的层间铁磁耦合会破坏反铁磁序。这一矛盾促使新疆维吾尔自治区自然科学基金等机构支持的研究团队探索新型本征二维HMAFM材料。

该团队通过维也纳从头算模拟软件包（VASP）开展密度泛函理论（DFT）计算，采用投影缀加波（PAW）方法和PBE交换关联泛函，结合20×20×1 k点网格进行自旋轨道耦合（SOC）分析。通过声子谱和从头算分子动力学（AIMD）模拟验证材料稳定性，并利用蒙特卡洛方法估算奈尔温度。

室温半金属反铁磁特性
单层四方相CrFeSe₂（t-CrFeSe₂）的晶体结构显示，Cr/Fe原子呈棋盘状排列，形成D_2d对称性。计算表明其具有2.83 eV的罕见大半金属带隙，费米面处自旋极化率100%，且奈尔温度突破800 K，远超室温需求。

强垂直磁各向异性起源
0.36 meV/晶胞的垂直磁各向异性（PMA）源于Fe原子的自旋轨道耦合效应与磁偶极-偶极相互作用协同作用，第一性原理计算揭示Se原子的p轨道贡献了关键各向异性能量。

铁电衬底调控机制
通过铁电衬底（如BiFeO₃）施加面外电场，可诱导单层CrFeSe₂的自旋取向从z轴切换至x轴，实现非易失性磁态调控，为低功耗存储器件设计提供可能。

这项发表于《Journal of Alloys and Compounds》的研究，首次在单层材料中同时实现室温稳定性、强PMA和大半金属带隙的HMAFM特性。其突破性在于：①通过Cr/Fe原子磁矩精确抵消解决了HMAFM零净磁矩的构建难题；②揭示了SOC与磁偶极相互作用协同调控PMA的物理机制；③开发的铁电衬底调控策略为自旋器件集成提供了新范式。该工作不仅填补了二维HMAFM材料空白，更为室温自旋逻辑器件、超高密度存储器的开发奠定了材料基础。