基于上转换效应与Z型异质结的FeTiO3/NaYF4:Yb,Dy,Nd光芬顿催化剂在可见-近红外光下的高效降解机制研究

【字体: 时间:2025年06月26日 来源:Journal of Alloys and Compounds 5.8

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  针对传统光芬顿催化剂太阳能利用率低、近红外光响应不足的问题,研究人员通过水热法合成FeTiO3/NaYF4:Yb,Dy,Nd(FNYDN)上转换复合催化剂,利用稀土离子上转换效应拓宽可见光吸收范围,构建Z-Scheme异质结促进载流子分离。实验表明0.75 FNYDN对四环素的降解效率达93.51%(可见-近红外光)和86.72%(纯近红外光),为全光谱响应催化剂设计提供新思路。

  

研究背景与意义
环境污染治理是当前全球性挑战,其中抗生素污染因其生态风险备受关注。光芬顿技术(Photo-Fenton)因其高效、环保特性成为研究热点,但传统Fe基催化剂如FeTiO3存在带隙宽(2.5-2.9 eV)、仅能利用4%-5%太阳光谱(紫外光)以及载流子复合快等问题。如何通过材料设计实现全光谱响应(紫外-可见-近红外)并提升载流子分离效率,成为突破技术瓶颈的关键。

研究设计与方法
江西某研究团队通过溶胶-凝胶法和水热法构建FeTiO3/NaYF4:Yb,Dy,Nd(FNYDN)复合催化剂,采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)验证材料结构,通过光致发光光谱(PL)和电化学测试分析载流子行为,结合电子顺磁共振(EPR)和自由基捕获实验阐明降解机制。

主要研究结果

  1. 结构表征:XRD证实FNYDN成功复合,TEM显示NaYF4:Yb,Dy,Nd(NYDN)均匀附着于FeTiO3表面,XPS揭示Z-Scheme异质结形成。
  2. 光学性能:上转换效应将980 nm近红外光转换为可见光,UV-Vis-NIR光谱显示0.75 FNYDN吸收边红移至近红外区。
  3. 降解效率:在可见-近红外光下,0.75 FNYDN对四环素(TCH)降解率达93.51%,较纯FeTiO3(80.83%)和NYDN(37.76%)显著提升;纯近红外光下降解效率仍达86.72%。
  4. 机制解析:EPR检测到·OH和·O2-活性物种,Z-Scheme异质结促进电子-空穴对分离,稀土离子上转换效应拓宽光响应范围。

结论与展望
该研究通过稀土掺杂上转换材料与Z-Scheme异质结的协同作用,首次实现FeTiO3基催化剂在近红外光下的高效降解,为开发全光谱响应环境修复材料提供新策略。未来可进一步优化稀土离子配比,探索其在工业废水处理中的应用潜力。论文发表于《Journal of Alloys and Compounds》。

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