柔性基底石墨烯机电性能稳定可靠测量的电接触设计新方法

为解决石墨烯(Gr)在柔性基底上机电性能测量中因电接触(EC)设计不当导致的高应力集中和性能低估问题，研究人员通过原位扫描电镜观察和有限元分析，提出将EC置于无变形区域的新方法，测得单层和双层Gr薄膜的最高拉伸率分别达20%和57%，为柔性电子器件设计提供了可靠测量方案。

　　

石墨烯(Gr)因其卓越的机械、电学和光学性能，在柔性可穿戴电子领域展现出巨大潜力。然而，原子级厚度的Gr在聚合物基底上的本征机电性能测量面临严峻挑战——传统测试方法中，电接触(EC)位于变形区域时，EC、Gr与基底间的机械刚度失配会导致Gr-EC交界处产生高达1.7倍的应力集中，引发Gr提前开裂和接触电阻激增，严重低估材料性能。这种测量偏差使得不同研究团队对相同材料体系的拉伸率报告存在显著差异，阻碍了Gr基柔性器件的可靠设计。

为解决这一关键问题，研究人员创新性地开发了"无变形EC"测试方法：通过粘合剂将Gr/聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)薄膜固定于测试夹具，并将EC精确布置在夹具区域的非变形位置。该方法结合原位扫描电镜(SEM)观测与有限元(FE)模拟，系统揭示了传统方法的失效机制：当EC位于变形区时，EC(弹性模量10 GPa)、Gr(1000 GPa)与PET(2.5 GPa)的刚度差异会在Gr-EC界面形成应力集中，引发Gr裂纹和电极剥离；而新方法通过消除EC区域的应变，使Gr-EC界面保持完整。

关键技术包括：(1)化学气相沉积(CVD)合成厘米级单层(1LGr)和双层(2LGr)薄膜；(2)聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)辅助湿法转移技术制备Gr/PET样品；(3)532 nm拉曼光谱表征Gr层数和质量；(4)定制微拉伸测试系统同步测量力学应变与电阻变化；(5)内置SEM的原位观测平台追踪Gr裂纹演化；(6)ABAQUS软件建立三维FE模型分析应力分布。

【3.1 传统与新型测试方法对比】
通过对比机械夹持(EC位于变形区)与粘合固定(EC位于无变形区)两种方法，SEM图像清晰显示：传统方法在10%应变时Gr-EC界面即出现裂纹，而新方法即使达到100%应变仍保持界面完整。FE模拟证实传统方法在Gr-EC边界存在1.7倍应力集中因子，与实验观测的裂纹萌生位置完全吻合。

【3.3 机电性能与降解机制】
电阻-应变曲线揭示：传统方法测得1LGr/PET在30%应变时归一化电阻(R/R₀)达64，是新方法(48)的1.5倍。原位SEM定量分析表明，两种方法在Gr测量区的裂纹面积演化无差异，证实性能差异源自Gr-EC界面的接触电阻变化。引入Au/Ti中间层后，Ti与Gr的化学吸附改善了界面强度，使2LGr的拉伸率从49.5%提升至57.1%，创下该体系最高记录。

【3.5 循环应变下的机电稳定性】
在ε_m=6.25%、ε_a=1.25%的循环载荷下，传统方法因Gr-EC界面损伤导致100次循环后电阻增加860%，而新方法则观察到Gr裂纹闭合导致的电阻下降17%。这种"自愈合"效应源于Gr与PET间的范德华力滑移，为柔性器件的耐久性设计提供了新见解。

该研究发表于《Materials》的结论部分强调，通过精准控制EC位置消除应力集中，新方法实现了Gr本征机电性能的准确测量。2LGr/PET体系57%的拉伸率突破，为透明电极、可穿戴传感器等应用提供了关键参数依据。更深远的意义在于，该方法可推广至其他二维材料(如MoS₂、hBN)与柔性基底的结合性能测试，为异质结器件的可靠性评价建立了普适性标准。粘合固定策略相比机械夹持更具普适性，适用于纸张、织物等易损基底，将加速柔性电子从实验室走向产业化。