基于多聚体四面体DNA的无酶电化学生物传感器实现痕量重金属离子(Pb2+)的快速检测

针对传统电化学DNA生物传感器组装步骤繁琐、灵敏度不足的难题，研究人员开发了基于多聚体四面体DNA纳米结构(M-TDNs)和催化发夹组装(CHA)信号放大的一步式修饰传感器。该研究通过Pb2+依赖性DNAzyme识别靶标，利用M-TDNs负载亚甲蓝(MB)实现信号增强，最终达到0.033 pM的超低检测限，为水环境重金属监测提供了新方法。

　　

重金属污染对人类健康的危害日益引发关注，铅离子(Pb²⁺)等重金属可通过食物链蓄积，导致神经退行性疾病甚至癌症。虽然质谱等仪器分析方法精度高，但其高昂成本和复杂前处理步骤限制了现场检测应用。电化学DNA生物传感器虽具快速检测优势，但传统技术面临DNA-电极界面组装不可控、信号响应弱等瓶颈，难以满足痕量检测需求。

针对这些挑战，江苏高校联合水处理材料与技术协同创新中心的研究团队在《Microchemical Journal》发表创新成果。他们巧妙结合DNA纳米技术与信号放大策略，开发出基于多聚体四面体DNA纳米结构(M-TDNs)的无酶电化学传感器。该研究通过三步关键技术实现突破：首先利用Pb²⁺依赖性DNAzyme特异性识别靶标并释放单链DNA(ssDNA)；其次设计M-TDNs作为信号载体，其多重结合位点可负载大量电活性分子亚甲蓝(MB)；最后通过催化发夹组装(CHA)实现信号级联放大。

自组装Pb²⁺依赖性DNAzyme与发夹探针
研究采用90℃热退火法使生物素化底物链(S-bio)与酶链(E)形成稳定的DNAzyme结构，同时优化发夹探针H2的折叠构象，为后续CHA反应奠定基础。

生物传感器检测策略
如方案1所示，该平台创新性地将免疫磁珠(IMBs)用于样品前处理，通过链霉亲和素-生物素系统固定DNAzyme。当Pb²⁺存在时，DNAzyme切割产生ssDNA触发CHA反应，M-TDNs携带的MB分子产生显著电化学信号。

结论与意义
该研究成功构建了检测限达0.033 pM的一步式修饰传感器，其优势体现在三方面：M-TDNs赋予的高MB负载量提升信号强度；CHA反应实现酶-free信号放大；IMBs前处理增强抗干扰能力。Jiaxuan Xiao等研究者通过DNA纳米技术精准调控界面组装，为发展便携式重金属检测设备提供了新思路。特别值得注意的是，该方法省略了传统电极的多步修饰过程，在太湖等实际水样检测中展现出良好应用潜力，对实现环境重金属的现场快速筛查具有重要实践价值。