CuSbS2吸收层厚度的数值与实验优化对比分析及其对太阳能电池性能的提升研究

为解决CuSbS2薄膜太阳能电池因吸收层厚度控制不足和复合机制理解不完善导致的低效率问题，研究人员通过SCAPS-1D模拟与化学浴沉积实验相结合的方法，系统优化了吸收层厚度（0.5–3.5 μm）及缓冲层材料（CdS/In2S3/ZnS/ZnSe）。结果表明，3.0 μm厚CuSbS2与CdS缓冲层组合可实现最高3.24%的转换效率（实验值2.72%），相关系数达0.84。该研究为低成本、环保型薄膜光伏技术提供了厚度优化与界面设计的关键依据。

　　

在全球能源转型背景下，薄膜光伏技术因轻量化、柔性化和低成本优势成为研究热点。铜锑硫化物（CuSbS₂）因其1.5 eV直接带隙、高吸收系数和地球丰度特性备受关注，但实际应用中功率转换效率（PCE）长期低于4%，主要受限于吸收层厚度控制不精确和复合损失机制不明。传统研究多聚焦单一模拟或实验，缺乏系统性交叉验证，阻碍了器件性能的突破性提升。

为攻克这一难题，研究人员采用数值模拟与实验验证相结合的策略，利用太阳能电池电容模拟器（SCAPS-1D）对CuSbS₂吸收层厚度（0.5–3.5 μm）进行参数化建模，同步通过化学浴沉积法制备薄膜样品。研究创新性地引入四种缓冲层材料（CdS、In₂S₃、ZnS、ZnSe）进行界面优化，并通过X射线衍射（XRD）、紫外-可见光谱（UV-Vis）和霍尔效应测试等多维度表征手段验证材料性能。

关键方法

1. SCAPS-1D建模：设定CuSbS₂带隙1.5 eV，模拟厚度梯度下的载流子输运与复合动力学
2. 化学浴沉积：以CuCl₂·2H₂O和SbCl₃为前驱体，pH=2.52条件下沉积薄膜
3. 器件表征：采用XRD分析晶体结构，UV-Vis测定光学带隙，SEM观察表面形貌
4. 光伏测试：AM1.5G光照下测量电流密度-电压（J-V）曲线

研究结果
3.1. 模拟结果
厚度为3.0 μm时获得最佳模拟效率3.24%，Voc=0.43 V，Jsc=13.45 mA/cm²。CdS缓冲层因导带偏移最小（0.2 eV）展现最优界面特性。

3.2. 能带图分析
CdS/CuSbS₂界面存在0.3 eV的导带"尖峰"，可有效阻挡空穴回流，电子亲和势匹配度达90%。

3.3. 光伏性能
实验制备的3.0 μm器件效率达2.72%，与模拟结果高度相关（r=0.84）。电导率在0.59 V时峰值达0.27 S/cm²，但厚度超过3.5 μm后因体复合增加导致效率下降。

3.3.1. 厚度效应
1.5–3.0 μm范围内每增加1 μm厚度，Jsc提升约1.8 mA/cm²；但>3.0 μm时载流子扩散长度（~2 μm）限制收集效率。

3.3.2. 受体浓度影响
当NA=5.65×10¹⁶ cm^-3时效率最佳，过高浓度（>10¹⁷ cm^-3）会导致简并半导体行为。

3.3.3. 缓冲层比较
CdS组Voc达1.03 V，FF=84.28%，显著优于In₂S₃（Voc=0.13 V）和ZnSe（FF=67.40%）。

3.4. 实验结果
XRD显示（101）晶面28.5°强峰，结晶度随厚度提升；3.0 μm样品载流子浓度6.29×10⁴ cm^-3，但迁移率从501 cm²/V·s降至203 cm²/V·s。

讨论与意义
该研究首次建立CuSbS₂厚度-效率的定量关系模型，揭示3.0 μm为光吸收与载流子收集的最优平衡点。CdS缓冲层的优越性能源于其与CuSbS₂的晶格匹配（失配度<3%）和type-I型能带对齐。实验发现厚度>3.0 μm时出现的效率"天花板"现象，与体缺陷密度超过10¹⁶ cm^-3引发的SRH（Shockley-Read-Hall）复合直接相关。

研究为新型薄膜光伏设计提供重要启示：① 吸收层厚度应接近载流子扩散长度（本研究中~2 μm）；② 缓冲层选择需兼顾带阶工程与界面缺陷控制；③ 后沉积退火可进一步提升晶粒尺寸（SEM显示从0.05增至0.5 μm）。这些发现对推动CuSbS₂太阳能电池走向实用化具有指导价值，也为其他硫族化合物光伏材料优化提供了方法论参考。