无毒全无机单卤化物钙钛矿/黄铜矿四端叠层太阳能电池的设计与性能优化

本研究针对钙钛矿/黄铜矿叠层太阳能电池（TSC）的毒性、稳定性及效率瓶颈，通过密度泛函理论-有限元方法（DFT-FEM）优化4T全无机单卤化物CsSn0.5Ge0.5I3/Cu2ZnSnSe4结构，采用Zn(O,S,OH)替代CdS缓冲层，引入MgF2抗反射层，最终实现17.63%的功率转换效率（PCE），为环境友好型高效太阳能电池提供新方案。

　　

随着全球能源需求激增，开发高效、稳定且环境友好的可再生能源技术成为当务之急。钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells, PSCs）因其低成本和高功率转换效率（Power Conversion Efficiency, PCE）备受关注，但铅毒性和有机组分挥发导致的稳定性问题阻碍其商业化。同时，传统钙钛矿/黄铜矿叠层太阳能电池（Tandem Solar Cell, TSC）中使用的CdS缓冲层具有毒性，混合卤化物钙钛矿还存在相分离问题。针对这些挑战，研究人员通过理论模拟与材料创新，提出了一种兼顾性能与环保的解决方案。

为突破上述限制，国内研究人员采用密度泛函理论（DFT）与有限元方法（FEM）相结合的策略，设计了一种4T全无机单卤化物钙钛矿/黄铜矿叠层电池。研究首先通过FEM模拟了CsSn_0.5Ge_0.5I₃/Cu₂ZnSnSe₄结构，初始PCE为13.44%；随后优化电子传输层（ETL）和空穴传输层（HTL）材料，PCE提升至16.15%；进一步添加100 nm MgF₂抗反射层，PCE达17.47%。为解决毒性问题，采用Zn(O,S,OH)替代CdS缓冲层，并通过DFT计算Zn_1-xMg_xO窗口层的光电参数，最终确定Zn_0.8Mg_0.2O为最佳材料，使PCE进一步提高至17.63%。相关成果发表于《Renewable Energy》，为无毒高效叠层电池设计提供了重要参考。

关键技术方法
研究结合DFT（计算材料电子结构）与FEM（模拟器件光学与电学性能），通过参数化建模分析不同材料组合对器件性能的影响。关键步骤包括：1）基于实验数据验证单结钙钛矿和黄铜矿电池的模拟结果；2）优化4T叠层结构的光谱吸收匹配；3）采用Mg掺杂调控ZnO窗口层带隙；4）引入抗反射层减少光损失。

研究结果

1. 单结电池验证：CsSn_0.5Ge_0.5I₃钙钛矿和Cu₂ZnSnSe₄黄铜矿单结电池的模拟结果与文献一致，为叠层设计奠定基础。
2. 初始叠层性能：4T结构初始PCE为13.44%，分析发现ETL/HTL界面复合损失是主要限制因素。
3. 传输层优化：替换ETL/HTL材料后，PCE提升至16.15%，证实界面工程对效率的关键作用。
4. 抗反射层效应：MgF₂层将反射损耗降低3.2%，PCE增至17.47%。
5. 无毒化改进：Zn(O,S,OH)缓冲层和Zn_0.8Mg_0.2O窗口层在保持性能的同时消除Cd毒性，最终PCE达17.63%。

结论与意义
该研究通过DFT-FEM协同设计，首次实现了全无机单卤化物钙钛矿/黄铜矿4T叠层电池的优化。其创新性体现在：1）采用CsSn_0.5Ge_0.5I₃解决铅毒性和相分离问题；2）通过材料替代与结构优化使PCE较初始设计提升31.18%；3）提出的Zn(O,S,OH)和Mg掺杂ZnO方案为环保型光伏器件提供新思路。这项工作不仅推动了叠层太阳能电池的理论发展，也为产业化提供了兼顾效率、稳定性与环境兼容性的技术路径。