综述：基于原子建模与机器学习的固态电池电解质研究

（编辑推荐）本综述系统阐述了原子尺度建模（atomistic modelling）与机器学习（ML）技术在无机晶体固态电解质（Li+/Na+）研究中的突破性应用，聚焦氧化物/硫化物/卤化物材料的离子传导机制、界面效应及化学稳定性三大核心性能，为高安全性、高能量密度固态电池（SSB）设计提供理论范式。

　　

Abstract
固态电池（Solid-state batteries, SSBs）因其本征安全性、宽电化学窗口及高能量密度特性，成为电动汽车和电网级可再生能源存储的理想选择。其中无机晶体固态电解质（如Li₇La₃Zr₂O₁₂氧化物、Li₁₀GeP₂S₁₂硫化物）的性能优化是核心挑战。

快离子传导机制
原子建模揭示了Li⁺/Na⁺在晶格间隙位点的协同迁移现象，机器学习通过高通量筛选发现硫化物电解质中三维扩散通道的形成与阴离子堆垛方式强相关。第一性原理计算证实卤化物材料（如Li₃YCl₆）的离子电导率提升源于Cl^-框架的动态畸变效应。

界面效应
分子动力学模拟显示电极/电解质界面处存在纳米级空间电荷层，导致Li⁺浓度梯度突变。机器学习模型预测氧化物电解质（LLZO）与金属锂接触时，界面副产物Li₂CO₃的生成会阻碍离子传输。

化学稳定性
相场模型量化了硫化物电解质在潮湿环境中的分解动力学，发现H₂S释放速率与晶界缺陷密度呈指数关系。深度学习辅助的稳定性图谱指出含Ta氧化物体系在4.5V vs Li⁺/Li条件下仍保持稳定。

设计策略
跨尺度模拟提出"界面缓冲层"概念，通过机器学习推荐的Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃复合材料可同时抑制枝晶生长和界面反应。高通量计算与主动学习结合的闭环系统，将新材料开发周期缩短70%。