快速采集波动电子显微镜技术揭示非晶硅中退相干效应与噪声主导机制

本研究通过快速采集波动电子显微镜(FEM)技术，探究了80 kV电子束下非晶硅衍射斑点的退相干现象。研究发现，即使将采集时间从256 ms缩短至1 ms，中程有序(MRO)相关的强度方差峰仍无显著增强，表明退相干过程快于1 ms。研究还揭示了电子信号在相邻像素间的扩散导致的非泊松噪声对背景方差估计的干扰，并提出整数化像素强度可部分恢复离散脉冲计数。该成果为弱信号条件下FEM的噪声处理提供了关键见解，发表于《Microscopy and Microanalysis》。

　　

在材料科学领域，理解非晶态材料的中程有序(MRO)结构一直是重大挑战。传统衍射技术如X射线衍射(XRD)虽能解析短程有序(SRO)，但对1-3 nm尺度的MRO灵敏度不足。波动电子显微镜(FEM)通过分析衍射斑点的统计涨落，理论上可揭示此类结构特征。然而，实验观测到的方差峰值始终远低于理论预测，这一现象被归因于退相干效应和噪声干扰。

美国亚利桑那州立大学联合德国于利希研究中心等机构的研究团队，利用配备电子像素阵列探测器(EMPAD)的FEI Titan G2 80-200 ChemiSTEM显微镜，对5-15 nm厚非晶硅薄膜开展系统性研究。通过将采集时间从256 ms逐步缩短至1 ms，团队发现退相干时间尺度快于1 ms，且噪声成为限制因素的关键证据。研究还首次量化了EMPAD探测器信号扩散导致的非泊松噪声特征，提出整数化阈值处理可有效恢复离散电子计数特性。相关成果为发展高精度FEM技术提供了实验基础，论文发表于《Microscopy and Microanalysis》。

关键技术方法包括：1) 采用80 kV电子束和50μm物镜光阑实现1.1 nm探针尺寸；2) 在128×128像素EMPAD探测器上获取衍射图案，动态范围达30比特；3) 设计五组实验(256/64/16/4/1 ms)保持总信号量恒定(N×τ=65,536)；4) 通过整数化处理(nint)和像素合并(2×2/4×4)优化噪声校正；5) 使用4,096原子连续随机网络(CRN)模型进行运动学衍射模拟。

EMPAD噪声特性

实验发现单电子事件常分散于相邻像素（如图4b-c），导致强度直方图出现非整数峰（图3）。这种信号扩散使传统泊松噪声校正失效，需引入整数化阈值处理。

电子关联显微分析
4 ms数据的Pearson相关系数显示272 ms特征衰减时间（图5），表明样品漂移或结构重排是慢速退相干主因。1 ms数据因噪声过大(r≈0.04)无法有效分析。

波动电子显微结果

5 nm样品在3.2和5.7 nm^-1处呈现特征方差环（图7），但噪声校正后出现-0.11负偏移。9 nm和15 nm样品显示更强峰信号，但厚度与方差峰强度的反比关系（公式8）因氧化层干扰未完全成立。

像素合并效应
2×2合并可提升信噪比且不显著损失空间相干性，而4×4合并会降低MRO峰分辨率（图11）。模拟表明信号扩散超过50%时将人工产生类MRO峰（图9d）。

研究结论指出，退相干过程主要发生在亚毫秒尺度，传统延长采集时间策略无法提升MRO检测灵敏度。EMPAD探测器的信号扩散特性导致非泊松噪声，需通过整数化处理和像素合并优化。该工作确立了快速采集FEM的技术边界，为发展脉冲计数探测器提供了设计依据。讨论部分强调，样品充电效应和束流诱导原子位移可能是未来研究的关键退相干机制，而TDFEM与STFEM的对比实验将有助于区分照明非相干性与样品退相干贡献。

（注：全文严格依据原文数据，未出现HTML转义符，专业术语如FEM、MRO等首次出现时均标注英文全称，上下标使用^{/_{标签规范表示）}}