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基于GO/CNT网络限域离子液体的超薄分离膜实现高效CO2捕获
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月26日 来源:Advanced Membranes CS12.5
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研究人员针对传统离子液体膜(ILM)厚度大、渗透性低的问题,设计了一种由氧化石墨烯(GO)和碳纳米管(CNT)构成的二维复合网络,通过静电相互作用限域离子液体[EMIM][BF4],开发出厚度仅230 nm的超薄分离膜。该膜在80°C湿润条件下实现CO2渗透率600 GPU(气体渗透单位)和CO2/N2选择性62,性能较同类膜提升一个数量级,为燃煤电厂烟气碳捕获提供了高效解决方案。
随着全球温室气体排放加剧,燃煤电厂烟气中低分压CO2的捕获成为气候治理的关键挑战。传统聚合物膜面临渗透性-选择性权衡困境,而离子液体(IL)虽具有高CO2亲和性,但纯IL膜厚度常达微米级,导致渗透率仅2-4 GPU。更棘手的是,大孔聚合物载体中的IL易泄漏,而二维材料如MoS2或氧化石墨烯(GO)构建的膜虽能限域IL,却因堆叠致密导致渗透率不足100 GPU。如何构建兼具超薄特性和高传输效率的IL膜,成为突破碳捕获技术瓶颈的核心问题。
针对这一挑战,中国的研究团队创新性地提出GO/CNT杂化网络策略。通过将单壁碳纳米管(CNT)作为"纳米楔子"插入GO片层,将层间距从0.72 nm扩大至0.92 nm,同时利用GO表面羧基、羟基与IL阳离子[EMIM]+的静电作用稳定IL。更关键的是,他们采用50 mg/mL的IL溶液替代纯IL进行负载,成功制备出厚度仅230 nm的连续选择性层。
研究主要采用真空过滤法构建GO/CNT网络,通过FTIR和XPS验证IL与GO的相互作用机制,SEM和AFM表征膜结构,Zeta电位测试分析表面电荷特性。气体分离性能测试在定制装置中进行,采用15% CO2/85% N2混合气模拟烟气,通过GC分析渗透组分。
3.1. 膜结构表征
TEM显示CNT束直径5-20 nm,AFM证实GO单层厚度1.2 nm。引入CNT后,XRD显示层间距扩大27.8%。SEM显示GO负载量20 mg/m2时形成234 nm的连续层,EDS元素映射证实IL均匀分布在网络内。FTIR中[EMIM]+的咪唑环伸缩振动红移,证实与GO的强静电作用。
3.2. 分离性能优化
GO:CNT质量比1:1时性能最佳,CO2渗透率较纯GO膜提高2倍。IL溶液浓度50 mg/mL时形成无缺陷层,80°C湿润条件下渗透率达600 GPU,较相同IL的文献值提升10倍。机理研究表明,水分子降低IL粘度是提升性能的关键——纯IL粘度68 cP,而经湿润CO2处理的IL降至32 cP。
3.2.4. 长期稳定性
在50小时连续测试中,膜性能保持稳定,而纯CNT载体膜9小时后即失效,证实GO的静电锚定作用对防止IL泄漏至关重要。与文献对比显示,该膜性能超越所有采用[EMIM][BF4]的报道体系,也优于多数其他IL膜。
这项研究通过"二维材料纳米限域+溶液法负载"的创新策略,突破了IL膜厚度与渗透率的矛盾。GO/CNT网络不仅提供物理限域空间,其可调的表面化学特性更为拓展其他IL体系提供了平台。该工作发表在《Advanced Membranes》上,为开发适用于电厂烟气的第三代碳捕获膜指明了方向,其真空操作模式更与现有净化系统高度兼容。未来通过优化IL化学结构和网络孔隙率,有望进一步推动该技术走向工业化应用。
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