基于垃圾渗滤液浓缩液原位合成水滑石富集多孔地质聚合物及其仿生肺结构增强CO2捕获性能研究

【字体: 时间:2025年06月27日 来源:Journal of Cleaner Production 9.8

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  针对传统地质聚合物(Geopolymers)致密结构限制CO2吸附效率的问题,研究人员创新性地利用垃圾渗滤液浓缩液(LLC)中的腐植酸和Cl-,通过H2O2发泡技术构建具有仿生肺气管结构的多孔地质聚合物(PGP)。该材料兼具开放孔(类支气管)和封闭孔(类肺泡)的复合孔隙系统,CO2吸附容量提升180%,循环稳定性损失<1%,为低成本碳捕获材料开发提供新思路。

  

随着全球碳中和进程加速,开发高效经济的碳捕获技术成为研究热点。当前工业主流的有机胺吸收法虽有效但存在再生能耗高、易降解等问题。固体吸附剂如沸石、金属有机框架(MOFs)等虽表现出色,但其制备成本制约了规模化应用。地质聚合物(Geopolymers)作为廉价的无定形铝硅酸盐材料,具有低能耗制备和结构可调的优势,但固有致密结构导致其孔隙率仅8-10%,CO2吸附能力远低于沸石等材料。如何突破孔隙限制、提升活性位点利用率,成为地质聚合物碳捕获性能提升的关键科学问题。

北京工业大学的研究团队受生物肺气体交换机制启发,创新性地将垃圾渗滤液浓缩液(LLC)作为原料,通过H2O2发泡结合腐植酸稳定技术,成功制备出具有仿生肺气管结构的水滑石富集多孔地质聚合物(PGP)。相关成果发表在《Journal of Cleaner Production》上,为解决碳捕获材料成本与性能难以兼顾的难题提供了新方案。

研究采用高炉矿渣(BFS)、LLC和粉状硅酸钠(PSS)为主要原料,通过X射线断层扫描、气体吸附分析等技术系统表征材料孔隙结构,结合傅里叶变换红外光谱(FTIR)和X射线衍射(XRD)分析化学组成。关键创新在于利用LLC中5759 mg L-1的Cl-原位生成弗里德尔盐(Friedel's salt),同时其腐植酸(占TOC 81.3%)作为天然表面活性剂调控孔隙分布。

Porosity
研究发现H2O2添加量对孔隙率具有显著影响:0.5 wt%时PGP和PGP-LLC孔隙率分别达38.6%和37.3%,但超过1.5 wt%会导致结构坍塌。腐植酸使开放孔尺寸从1.07 mm降至0.23 mm,同时纳米级封闭孔数量增加4.8倍,形成类似"支气管-肺泡"的层级孔隙系统。

CO2 adsorption performance
PGP-LLC在25°C下CO2吸附量达1.98 mmol g-1,较对照组提升180%。动力学分析显示其吸附平衡时间仅3分钟,归因于开放孔促进气体快速扩散,而封闭孔和弗里德尔盐层间孔隙提供存储空间。腐植酸表面活性使材料比表面积达48.7 m2 g-1,是传统地质聚合物的6.5倍。

In-situ generation of Friedel's salt
XRD证实LLC中Cl-促使Ca2+/Al3+形成弗里德尔盐(水滑石类材料),其层状结构提供碱性位点和离子交换能力。FTIR显示腐植酸羧基与金属离子络合,增强结构稳定性,使材料经10次吸附-解吸循环后性能损失<1%。

Conclusion
该研究开创性地实现了三个突破:(1)仿生肺结构设计同步优化气体传输与存储;(2)利用LLC废弃物同时实现孔隙调控和活性位点原位生成;(3)弗里德尔盐与腐植酸的协同作用使材料兼具高吸附容量(1.98 mmol g-1)和快速动力学(3分钟平衡)。这项工作不仅为地质聚合物在碳捕获领域的应用提供新范式,更开创了"以废治废"的可持续材料设计策略,对推动工业碳中和技术发展具有重要参考价值。

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