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可见光驱动生物质碳点/氮化碳S型异质结纯水体系高效合成过氧化氢的研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月27日 来源:Journal of Colloid and Interface Science 9.4
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针对均相光催化剂难以回收利用的问题,研究人员通过将废弃羽毛球羽毛衍生的氮硫共掺杂碳点(N, S-CDs)锚定在氰基缺陷氮化碳(CCN)上,构建了S型异质结光催化体系。该研究实现了催化剂的高效回收(7次循环稳定性),在纯水中获得139.78 μM的H2O2产率,为均相催化剂的异质化改造提供了新思路。
在环境友好型氧化剂的研发浪潮中,过氧化氢(H2O2)因其在水处理、有机合成等领域的广泛应用备受关注。然而传统蒽醌法存在高能耗、高污染等弊端,光催化技术虽能利用太阳能实现绿色合成,但均相催化剂难以回收的痛点长期制约其实际应用。针对这一难题,江苏科技大学的研究团队创新性地将废弃羽毛球羽毛"变废为宝",开发出可回收的高效光催化系统,相关成果发表在《Journal of Colloid and Interface Science》。
研究采用熔融氢氧化物刻蚀法制备氰基缺陷氮化碳(CCN),通过二次煅烧将均相氮硫共掺杂碳点(N, S-CDs)固载化,构建S型异质结。关键技术包括:废弃羽毛水热法制备N, S-CDs、KOH熔融法引入氰基缺陷、X射线光电子能谱(XPS)表征表面化学状态、电子自旋共振(ESR)验证活性氧物种。
【Structure and compositions of N, S-CDs/CCN】部分显示,透射电镜证实N, S-CDs均匀分布在CCN表面(平均尺寸3.5 nm),XPS证实S─O键作为关键活性位点存在。氰基缺陷通过形成C≡N键(2154 cm-1红外特征峰)增强了对碳点的锚定作用。
【Photocatalytic H2O2 production】结果表明,7% N, S-CDs/CCN在可见光下H2O2产率达139.78 μM,是纯CCN的4.2倍。同位素标记实验证实氧源来自H2O而非O2,ESR检测到·O2-和1O2为主要活性物种。
【Mechanism investigation】揭示S型异质结促进电荷分离:N, S-CDs的CB(-1.02 eV)与CCN的VB(+1.61 eV)构成Z型传输路径,保留强还原/氧化能力。表面S─O基团同时促进O2吸附和电子转移,降低e--h+复合率。
该研究实现了三大突破:首次将生物废弃物转化为高效光催化材料;通过缺陷工程解决均相催化剂回收难题;S型异质结设计使表观量子效率达8.7%(420 nm)。这种"固载化-性能增强"双赢策略为环境催化材料设计提供了范式,其废弃资源高值化理念对循环经济发展具有启示意义。
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