综述：石墨相氮化碳基电极在微生物燃料电池中用于生物发电和生物修复的批判性综述

这篇综述系统探讨了石墨相氮化碳（g-C3N4）作为微生物燃料电池（MFC）电极材料的催化特性与结构-性能关系，重点分析了其在生物发电（bioelectricity）、氧还原反应（ORR）及污染物降解中的协同作用，为低成本、可持续的MFC技术规模化应用提供了理论框架。

　　

催化特性与电极选择标准

石墨相氮化碳（g-C₃N₄）因其独特的二维层状结构和sp2杂化π共轭体系，成为MFC电极的理想候选材料。其高氮含量（C/N=0.75）和丰富的孤对电子赋予其优异的氧化还原活性，而热聚合制备工艺（如三聚氰胺在900°C氮气环境下碳化）进一步提升了化学稳定性。在阳极应用中，g-C₃N₄的缺陷位点可促进电活性微生物（如Geobacter）的附着，加速胞外电子转移（EET）；而在阴极侧，其与单原子催化剂（如Fe-N₄位点）的协同作用可显著提升氧还原反应（ORR）的四电子路径效率。

g-C₃N₄基阳极材料的结构-性能关系

自支撑型g-C₃N₄泡沫阳极通过高温碳化形成的多孔结构，将功率密度提升至2.1 W/m²，较传统碳布提高47%。杂化策略（如g-C₃N₄/石墨烯复合材料）通过π-π堆叠效应增强导电性，而氮空位引入则优化了微生物-电极界面电荷传输。值得注意的是，g-C₃N₄/聚苯胺杂化体系在真实废水环境中展现出长达120天的稳定性，其表面氨基（-NH₂）基团可特异性吸附重金属离子（如Pb²⁺），实现发电与污染修复的双重功能。

g-C₃N₄基阴极材料的创新设计

针对ORR动力学瓶颈，g-C₃N₄/金属有机框架（MOF）复合材料通过Fe^III/Fe^II氧化还原对将过电位降低至0.21 V。密度泛函理论（DFT）计算揭示，g-C₃N₄边缘的吡啶氮位点可优化O₂吸附能（ΔG_ads=-0.45 eV），而Co@g-C₃N₄单原子催化剂在酸性介质中表现出媲美铂碳的起始电位（0.92 V vs. RHE）。

未来挑战与跨学科融合

尽管前景广阔，g-C₃N₄的本征导电性差（10^-5 S/cm）仍是规模化应用的桎梏。通过机器学习辅助筛选掺杂元素（如B、P），或可突破现有材料性能边界。此外，将MFC技术与联合国可持续发展目标（SDG）第6项（清洁水源）和第7项（廉价能源）对接，需建立全生命周期成本模型，推动从实验室到产业的转化。