高效无铅全无机NaSnCl3基钙钛矿太阳能电池的电荷传输层计算优化与性能突破

针对铅基钙钛矿太阳能电池(PSCs)的毒性和有机-无机杂化材料稳定性差的问题，研究人员通过SCAPS-1D模拟对NaSnCl3基PSCs进行系统性优化。测试99种ETL/HTL组合后发现SnS2/MoTe2组合实现38.42%的转换效率(PCE)，突破现有理论极限，为无铅全无机PSCs设计提供关键理论指导。

　　

在全球能源转型背景下，钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其卓越的光电性能成为研究热点。然而传统铅基材料存在重金属污染风险，有机-无机杂化结构又面临热力学不稳定的困境。这些问题严重制约了PSCs的商业化进程。为此，研究人员将目光转向无铅全无机钙钛矿材料，其中钠锡氯化物(NaSnCl₃)因其1.04 eV的直接带隙、高载流子迁移率和良好的热稳定性脱颖而出。但此前研究仅局限于特定电荷传输层组合，未能充分挖掘其性能潜力。

为突破这一局限，研究人员采用SCAPS-1D（太阳能电池电容模拟器）对NaSnCl₃基PSCs进行多维度优化。通过系统筛选11种电子传输层(ETL)和9种空穴传输层(HTL)的99种组合，结合关键参数敏感性分析，最终实现理论效率的显著提升。

研究主要采用SCAPS-1D软件进行器件建模与性能仿真，通过求解泊松方程和载流子连续性方程，模拟不同材料组合下的光伏特性。重点考察了能带排列、界面缺陷态、掺杂浓度等参数对器件性能的影响机制。

设备结构与材料参数
构建Al/ITO/ETL/NaSnCl₃/HTL/Au的器件结构，通过第一性原理计算确定各层材料的能带参数。NaSnCl₃吸收层厚度优化为1μm，掺杂浓度设定为10¹⁶ cm^-3，其直接带隙特性确保高效光吸收。

最优ETL-HTL组合筛选
从99种组合中筛选出SnS₂/MoTe₂最优组合，其PCE达38.42%，开路电压(V_oc)1.196 V，短路电流密度(J_sc)35.82 mA/cm²，填充因子(FF)89.72%。能带分析显示该组合形成理想的"spike-like"能带排列，有效促进电荷分离并抑制复合。

参数敏感性分析
厚度优化表明吸收层在1-1.5μm时性能最佳。掺杂浓度在10¹⁶-10¹⁷ cm^-3范围内效率稳定。界面缺陷密度需低于10¹⁴ cm^-3才能维持高性能，凸显界面工程的重要性。

结论与展望
该研究通过计算筛选发现SnS₂/MoTe₂组合可突破现有效率极限，其理论PCE较前人报道提升6.3%。全无机结构解决了有机HTL（如Spiro-OMeTAD）的稳定性瓶颈，MoTe₂的无机特性显著延长器件寿命。研究建立的参数优化模型为实验制备提供明确指导，推动无铅PSCs向产业化迈进。未来研究可结合机器学习进一步加速材料筛选，并通过实验验证计算预测。论文发表于《Materials Today Communications》，为可持续发展光伏技术提供重要理论支撑。