压力调控下热力学稳定相SrC2的电子相变：可调半导体-金属材料的开发路径

本研究针对碱土金属二碳化物SrC2的多晶相变机制展开系统性第一性原理计算，揭示了其四方相（I4/mmm）与单斜相（C2/c）在压力下的电子结构演变规律。通过密度泛函理论（DFT）计算，研究人员发现两种晶相在0-80 GPa压力范围内呈现可调带隙特性（2.91-4.13 eV），其中单斜相表现出显著的光学各向异性，为开发偏振敏感光子器件和紫外等离激元器件提供了理论依据。该工作发表于《Micro and Nanostructures》，解决了先前文献中关于SrC2相稳定性和电子特性的争议。

　　

在材料科学领域，碱土金属二碳化物（AE₂C₂）因其独特的碳键合方式成为研究焦点。这类材料在高压下会经历从绝缘体到金属的转变，展现出可调的电子特性。然而，关于其具体相变机制和光学响应特性，特别是对于锶二碳化物（SrC₂）这种具有多种稳定晶相的材料，学术界一直存在争议。早期研究报道的相变压力和电子带隙值存在显著差异，这主要源于实验条件控制和理论计算方法的选择差异。

为澄清这些问题，研究人员对SrC₂的两种最稳定晶相——高对称性的四方相（I4/mmm）和低对称性的单斜相（C2/c）——进行了系统的第一性原理研究。通过精确计算自由能，发现这两种晶相在特定温度下存在热力学稳定性转换：低温下单斜相更稳定，而高温时振动熵使四方相占优。这种相变行为与材料的电子结构和光学特性密切相关，对开发新型功能材料具有重要意义。

研究采用了多种先进的计算方法：使用CASTEP软件包进行结构优化和性质计算；采用LDA-CA-PZ和GGA-PBE泛函描述结构特性；为准确预测带隙，运用了sX-LDA（屏蔽交换LDA）方法；通过Murhaghan状态方程分析高压下的体积变化；利用声子谱计算评估动力学稳定性。

在结构特性方面，研究发现四方相SrC₂由线性C₂^2-乙炔单元构成，而单斜相则表现出更复杂的碳键合方式。晶格参数计算与实验值吻合良好，验证了计算方法的可靠性。

电子结构响应部分揭示了压力对材料性能的调控作用：随着压力增加（0-80 GPa），两种晶相都表现出带隙逐渐减小的趋势。四方相的带隙从2.91 eV开始减小，表现出近乎各向同性的光学响应；而单斜相的带隙起始值更高（4.13 eV），但显示出明显的面内光学各向异性，这种特性在偏振敏感器件设计中具有潜在应用价值。

光学性质分析表明，单斜相在紫外区域的等离激元响应特别显著，这为开发紫外波段等离激元器件提供了可能。同时，压力诱导的半导体-金属转变（SMT）现象表明SrC₂可作为压力敏感电子器件的候选材料。

研究结论部分强调，这项工作不仅澄清了先前文献中的争议，还深入揭示了SrC₂中对称性、晶格动力学和电子特性之间的复杂相互作用。特别是单斜相表现出的光学各向异性，使其成为开发新型各向异性光子器件的理想平台。这些发现为设计可调光电材料和高压物理应用提供了重要理论指导，推动了功能材料领域的发展。

值得注意的是，研究还指出了未来可能的拓展方向：实验验证预测的相变压力点，探索其他碱土金属二碳化物的类似行为，以及开发基于这些材料的实际器件原型。这些后续工作将进一步丰富对这类材料的认识，并加速其实际应用进程。