基于LIBS-Raman光谱融合与2D CNN的小麦粉产地溯源技术研究

针对小麦粉产地溯源难题，研究人员创新性地结合激光诱导击穿光谱(LIBS)和拉曼光谱(Raman)技术，开发了ANOVA-Sine Cosine Algorithm (AVSCA)特征选择方法和二维卷积神经网络(2D CNN)模型，通过低、中、高三级数据融合策略实现98%的分类准确率，并成功应用迁移学习技术拓展模型适用性，为食品溯源提供了高效精准的分析方法。

　　

随着食品安全问题日益受到关注，食品产地溯源技术成为研究热点。小麦作为全球第二大粮食作物，其面粉品质与产地密切相关，但市场上产地造假事件频发。传统检测技术如ICP-MS(电感耦合等离子体质谱)和ED-XRF(能量色散X射线荧光光谱)虽能实现元素分析，但存在样品前处理复杂、单元素检测效率低等局限。激光诱导击穿光谱(LIBS)技术因其多元素同步检测(单脉冲可分析30余种元素)、无需复杂前处理等优势崭露头角，但其对有机分子信息的获取能力有限。拉曼光谱(Raman)恰好能弥补这一缺陷，可无损检测蛋白质、碳水化合物等分子振动信息。如何整合这两种技术的优势，建立高效的小麦粉产地溯源方法，成为当前研究的突破口。

中国的研究团队在《Results in Chemistry》发表的研究中，创新性地将LIBS和Raman光谱技术结合，开发了一套完整的小麦粉产地溯源解决方案。研究选取河南、山西等五个省份的代表性小麦品种，通过严格的样本制备和光谱采集，建立了包含4000组光谱的数据集。关键技术包括：AVSCA混合特征选择算法(整合方差分析和正弦余弦优化算法)、二维卷积神经网络(2D CNN)模型架构设计、三级数据融合策略(低阶直接拼接、中阶特征选择后融合、高阶贝叶斯决策融合)，以及迁移学习技术应用。

样本制备与光谱采集
研究人员采用对角线采样法获取五省份小麦样本，通过研磨、过筛(100目)和压片(10MPa)制备标准化样品。LIBS检测使用Nd:YAG激光器(1064nm,60mJ)和七通道光谱仪(190-990nm,0.1nm分辨率)，Raman检测采用785nm激发波长便携式光谱仪(250-2700cm^-1,7cm^-1分辨率)。每个混合样本采集10个位点的光谱数据，通过电动位移平台避免重复烧蚀影响。

特征选择与模型构建
AVSCA算法从LIBS数据中筛选出79个特征变量(集中在240-350nm、385-390nm C-N带、656nm H I线等)，从Raman数据中提取95个特征(280-600cm^-1淀粉特征区、865/1129cm^-1碳水化合物峰)。2D CNN模型创新性地将一维光谱转为方阵输入，包含双卷积模块(3×3核)、LeakyReLU激活(α=0.01)和自定义Inception多尺度特征融合结构，通过90°数据增强提升泛化能力。

三级融合策略比较
低阶融合(直接拼接15,657个变量)准确率达90%，但存在冗余计算；中阶融合(AVSCA筛选174个特征)将准确率提升至96%，训练时间缩短64%；高阶融合(贝叶斯加权决策，LIBS权重0.3889，Raman权重0.6111)实现98%的最高准确率，AUC值达0.999。Grad-CAM可视化证实模型关注的光谱区域与AVSCA选择特征高度一致，增强了模型可解释性。

迁移学习验证
以五省份模型为源模型，通过冻结前两层卷积参数，仅用20%新产地(新疆、四川等)数据微调，即在剩余80%数据上达到97%预测准确率。该策略显著降低新产地模型构建的数据需求，证实了方法的普适性。

该研究通过多光谱融合与深度学习技术的创新结合，突破了单一检测技术的局限性。LIBS-Raman的原子/分子信息互补性，配合AVSCA特征选择和2D CNN建模，实现了小麦粉产地的高精度判别。特别是高阶融合策略中Raman权重更高(0.6111)，揭示分子振动信息对产地判别更具特异性。研究建立的迁移学习框架，为不同产区模型的快速构建提供了可行方案，对完善食品安全监管体系具有重要实践价值。技术方案可扩展至其他农产品溯源领域，为发展智能化快检技术提供了新思路。