基于氧化石墨烯和分子印迹聚合物的苯电化学传感器:肺癌早期诊断新策略

【字体: 时间:2025年06月27日 来源:Talanta Open 4.2

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  为解决肺癌早期诊断中挥发性有机化合物(VOC)检测灵敏度低、选择性差的问题,研究人员开发了一种基于氧化石墨烯(GO)和分子印迹聚合物(MIP)修饰丝网印刷电极(SPE)的电化学传感器。该传感器在0.1-1000 ppb范围内呈现良好线性,灵敏度达15.5 μA/ppb,对苯具有优异选择性。这项研究为开发便携式、低成本肺癌筛查工具提供了新思路。

  

肺癌是全球癌症相关死亡的主要原因,但传统诊断技术如支气管镜、CT等存在成本高、操作复杂等问题。更棘手的是,当患者出现明显症状时往往已到晚期,错过了最佳治疗窗口。近年研究发现,苯等挥发性有机化合物(VOC)在肺癌患者呼出气和体液中异常升高,可作为早期诊断标志物。然而现有VOC检测方法面临两大挑战:色谱技术依赖大型仪器,而常规传感器又难以区分结构相似的VOC分子。

针对这一难题,印度德里大学的研究团队创新性地将氧化石墨烯(GO)与分子印迹技术相结合,开发出高性能苯检测传感器。相关成果发表在《Talanta Open》上。研究人员采用改进Hummers法合成GO,通过滴涂法修饰丝网印刷电极(SPE);以苯为模板分子、甲基丙烯酸(MAA)为功能单体,通过电聚合在GO表面构建分子印迹聚合物(MIP)层。这种MIP(washed)/GO/SPE传感器通过循环伏安法(CV)和计时电流法评估性能,并利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)等技术进行材料表征。

3.1. GO表征
XRD显示GO在2θ=12.1°出现特征峰,层间距增至0.731 nm,证实石墨成功氧化。FTIR检测到-OH(3126 cm-1)、C=O(1721 cm-1)等含氧官能团。拉曼光谱显示典型的D峰(1348 cm-1)和G峰(1581 cm-1),表明材料存在结构缺陷。

3.2. MIP表征
FTIR显示聚合后C=C峰(1638 cm-1)强度显著降低,证实MIP成功合成。BET测试测得MIP比表面积为46.537 m2/g,平均孔径64.21 nm,属于大孔材料。

3.3. 传感器组装表征
SEM观察到GO修饰后电极表面出现褶皱纳米片,MIP沉积后形成不规则聚合物团块。电化学测试显示GO使活性表面积增加,而MIP引入后电流下降,模板洗脱后电流恢复,验证了传感器构建成功。

3.4. 传感器性能评估
在0.1-1000 ppb范围内,传感器灵敏度达15.5 μA/ppb(R2=0.96)。选择性测试显示其对苯的响应是其他VOC(甲醇、乙醇等)的10倍以上。对比实验证实GO使灵敏度提高2倍,MIP则赋予特异性识别能力。传感器在1个月内测试40次仍保持稳定,展现出良好的重复使用性。

这项研究通过巧妙组合GO的导电特性和MIP的分子识别能力,解决了VOC传感器选择性与灵敏度难以兼顾的行业难题。相比传统色谱方法,该传感器成本仅5.1美元,且无需复杂操作,特别适合大规模筛查。值得注意的是,其检测下限(0.1 ppb)远低于尿液中苯的危险阈值(0.8 ppb),也覆盖了肺癌患者呼出气苯浓度范围(1.38-14.97 ppb),具有明确的临床转化价值。未来通过GO功能化修饰和MIP模板优化,还可拓展至其他疾病标志物检测,为个性化医疗提供新的技术支撑。

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