基于多基因遗传编程的CO2-N2混合气体在盐水中溶解度预测模型构建及其对非纯CO2封存的意义

针对非纯CO2封存成本高、溶解度预测精度不足的问题，研究人员采用多基因遗传编程(MGGP)构建了CO2-N2/盐水体系的显式溶解度模型，R2达0.9967，显著优于传统方法，为碳捕集与封存(CCS)技术经济评估提供了高精度工具。

　　

随着全球碳排放持续增长，碳捕集与封存(CCS)技术成为应对气候变化的关键手段。然而，工业排放的CO₂往往含有氮气(N₂)等杂质，传统纯CO₂分离过程成本高昂，占项目总成本的75%。直接封存含杂质CO₂流虽能降低成本，但混合气体在盐水层中的溶解度行为复杂，直接影响封存效率与地质稳定性。目前实验测定方法耗时昂贵，而现有机器学习模型多为"黑箱"结构，缺乏物理可解释性。

为突破这一技术瓶颈，研究人员在《Journal of Contaminant Hydrology》发表研究，采用多基因遗传编程(MGGP)这一白盒机器学习技术，构建了CO₂-N₂/盐水体系的显式溶解度预测模型。研究团队整合了Nakhaei-Kohani等学者建立的289组实验数据，涵盖压力8-22 MPa、温度273-303 K、盐度0-15 wt%的广谱条件。通过基因编程的进化算法，最终生成具有明确数学表达式的预测关联式，并引入SHAP（Shapley加性解释）技术解析参数贡献度。

多基因遗传编程(MGGP)方法
MGGP作为遗传算法(GA)的进阶版本，通过多基因树结构并行演化数学表达式。研究设置种群规模500、世代数100，采用锦标赛选择策略，基因树最大深度限制为6层。为保障模型物理合理性，特别设计了包含亨利定律基本形式的函数库作为演化基础。

模型开发
基于Nakhaei-Kohani等建立的实验数据库，输入参数包括压力(P)、温度(T)、CO₂摩尔分数(X_CO2)和盐度(S)。数据集按70:15:15划分为训练集、验证集和测试集。通过10折交叉验证确保模型稳健性，并采用帕累托前沿分析平衡模型复杂度与精度。

结果与讨论

1. 模型性能：
   MGGP模型对CO₂和N₂溶解度的预测R²分别达0.9967和0.9914，RMSE低至0.000363和0.000052，显著优于文献报道的随机森林(AAPRE 2.8%)和GMDH(RMSE 0.000564)模型。测试集误差分布显示，93%预测值的相对误差控制在±5%以内。

2. 物理一致性验证：
   趋势分析证实模型准确捕捉到关键物理现象：

• 溶解度随压力升高呈非线性增长，符合亨利定律预期
• 温度升高导致CO₂溶解度下降，但增强N₂溶解
• 盐度每增加1 wt%，CO₂溶解度降低8-12%，体现典型盐析效应

1. SHAP分析：
   参数重要性排序显示：对CO₂溶解度影响为P(42%)>X_CO2(28%)>T(18%)>S(12%)；对N₂则为T(39%)>P(31%)>X_CO2(22%)>S(8%)。值得注意的是，SHAP依赖图揭示了X_CO2对CO₂溶解度的双阶段影响机制——当X_CO2>0.7时呈现显著协同效应。

结论与意义
该研究成功构建了首个基于MGGP的CO₂-N₂/盐水体系显式溶解度模型，其创新性体现在：

1. 通过基因编程自动发现符合物理规律的数学表达式，突破传统机器学习模型可解释性差的局限
2. 模型精度较现有方法提升30%以上，尤其在高盐度(>10 wt%)条件下的预测误差降低50%
3. SHAP分析首次量化了杂质气体组分对溶解度的非线性影响，为含杂质CO₂注入方案设计提供理论依据

这项成果不仅为CCS项目经济性评估提供可靠工具，更开创了白盒机器学习在多组分流体相平衡预测中的应用范式。未来可扩展至含SO₂、H₂S等复杂杂质体系的研究，推动非纯CO₂封存技术的工业化应用。