核壳结构GCS@MnO2-x光热协同催化氧化甲苯：太阳能驱动的自热机制与性能优化

针对挥发性有机物（VOCs）传统处理技术能耗高、效率低的问题，研究人员通过水热法构建核壳结构GCS@MnO2-x催化剂，实现光热协同催化氧化甲苯。该研究优化了光子吸收与电荷载体动力学，使GCS@MnO2-6在184°C（T90）下实现高效降解，为太阳能驱动VOCs治理提供了新策略。

　　

论文解读

背景与挑战
挥发性有机物（VOCs）是雾霾和臭氧污染的关键前体，其中甲苯等芳香烃因毒性和致癌性备受关注。传统热催化需250–500°C高温，能耗巨大；而光催化虽节能却受限于载流子复合和低光利用率。光热催化（PTCO）理论上能整合两者优势，但现有催化剂存在Mn基材料易团聚、碳载体界面效应不明等问题，制约其实际应用。

研究设计与方法
武汉大学团队通过简易水热法将锰物种锚定于石墨化碳球（GCS），构建核壳结构GCS@MnO₂-x。采用SEM/TEM表征形貌，XPS/EPR分析氧空位，通过甲苯降解实验对比光催化（PCO）、热催化（TCO）和光热催化（PTCO）性能，结合电化学测试阐明电荷转移机制。

研究结果

1. 形貌与结构
   TEM显示GCS@MnO₂-x形成均匀核壳结构，MnO₂壳层厚度随锰负载量增加。XRD证实α-MnO₂晶相主导，EPR检测到高浓度氧空位，促进活性氧生成。

2. 催化性能
   GCS@MnO₂-6在PTCO中T₉₀（90%转化温度）仅184°C，较TCO（197°C）显著降低。光热协同因子计算表明，热催化贡献占70%，光催化补充30%。

3. 机制解析
   碳基质增强光吸收并加速电子转移，抑制Mn³⁺/Mn⁴⁺氧化还原过程中的载流子复合。原位DRIFTS证实甲苯通过苯甲醇中间体最终矿化为CO₂。

结论与意义
该研究通过精准调控Mn-GCS界面，首次实现太阳能驱动的自热催化体系，为VOCs治理提供“一石三鸟”方案：降低能耗（无需外加热）、提升效率（T₉₀<200°C）、延长稳定性（碳载体防止Mn团聚）。发表于《Journal of Environmental Chemical Engineering》的成果不仅推进了光热催化理论，更为工业废气处理提供了可规模化生产的催化剂设计范式。