层状MoS2负载与金属Ni掺杂协同提升MgH2储氢动力学及循环稳定性的研究

为解决MgH2储氢材料脱氢温度高、动力学缓慢和循环稳定性差的问题，研究人员通过球磨法引入金属Ni催化剂和层状MoS2载体，构建了MgH2-Ni-MoS2复合体系。该研究将MgH2的起始脱氢温度降至198°C，10分钟内释放6.1 wt%氢气，循环50次后容量保持稳定。DFT计算证实Ni-MoS2可局部弱化Mg-H键，为开发高效镁基储氢材料提供了新策略。

　　

在全球能源转型背景下，氢能因其高能量密度和零碳排放特性成为化石燃料的理想替代品。然而氢气的低体积密度（0.0899 kg/m³）使其储存成为技术瓶颈。镁基储氢材料MgH₂虽具有7.6 wt%的高储氢容量和110 kg/m³的体积密度，但实际应用受限于300°C以上的高脱氢温度、缓慢的吸放氢动力学以及循环过程中的性能衰减。这些瓶颈主要源于Mg-H键的高解离能垒和氢原子在体相MgH₂中的低扩散系数。

针对这一挑战，国内研究人员创新性地将过渡金属镍(Ni)与二维层状二硫化钼(MoS₂)结合，通过高能球磨法制备了MgH₂-Ni-MoS₂复合储氢材料。研究发现Ni作为催化剂可促进H₂分子解离，而MoS₂的层状结构不仅阻止MgH₂颗粒团聚，其边缘未配位的Mo-S键还能通过静电作用吸附氢离子。这种协同作用使材料起始脱氢温度显著降低102°C至198°C，在300°C等温条件下10分钟内即可释放6.1 wt%氢气，脱氢活化能从151 kJ/mol降至85 kJ/mol。更引人注目的是，经过50次循环后材料仍保持6.1 wt%的稳定容量，展现出卓越的循环稳定性。相关成果发表在《Journal of Magnesium and Alloys》上。

研究团队采用多种先进技术手段：通过X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)表征材料相组成和微观结构；使用Sievert型测试系统进行温度程序脱附和非等温吸放氢测试；结合密度泛函理论(DFT)计算分析电子结构和键能变化；借助扫描电镜-能谱联用(SEM-EDS)观察元素分布。

研究结果揭示：材料优化方面，10 wt% Ni-MoS₂添加量展现出最佳性能平衡，其脱氢容量达6.2 wt%(400°C)，再氢化起始温度低至30°C。动力学分析显示，300°C时5分钟内即可完成脱氢，活化能降低44%。微观机制研究表明，Ni与MgH₂反应生成Mg₂NiH_0.3相，其作为"氢泵"加速氢原子扩散；MoS₂则通过层间范德华力分散Ni和MgH₂颗粒。DFT计算证实复合体系中Mg-H键长从1.9422?增至2.2270?，电子密度分布显示Ni 3d轨道作为电子陷阱吸引Mg-H键电子，从而弱化键能。

这项研究的重要意义在于：首次系统阐明了Ni-MoS₂双组分对MgH₂储氢性能的协同增强机制，为设计高效镁基储氢材料提供了明确指导。通过简单的机械球磨法即可实现材料性能的显著提升，具有工业化应用潜力。研究提出的"催化剂-载体"协同策略可拓展至其他储氢体系，对推动氢能汽车和分布式能源发展具有重要价值。特别是材料在50次循环后仍保持94%的初始容量，解决了镁基材料循环稳定性差的核心难题，为固态储氢技术的实际应用扫除了关键障碍。