基于三乙醇胺/甘油低共熔溶剂的芳烃氮化合物萃取研究及其在燃料净化中的应用

本研究针对燃料中氮化合物引发的环境污染问题，创新性地采用三乙醇胺/甘油(TEOA:Gly)低共熔溶剂(DES)体系，通过液液平衡(LLE)实验测定了n-庚烷/n-癸烷中吡啶和喹啉的分配系数(β)与选择性(S)，最高β达7.08，S达801.4。NRTL和COSMO-RS模型验证了数据可靠性，为绿色燃料净化提供了新思路。

　　

随着全球能源需求的持续增长，石油燃料中的氮化合物污染问题日益凸显。这些化合物不仅会转化为氮氧化物(NO_x)造成大气污染，还会腐蚀设备、降低催化剂效率。传统加氢脱氮工艺条件苛刻、成本高昂，而有机溶剂萃取又存在挥发性高、环境风险大等缺陷。在此背景下，低共熔溶剂(DES)因其绿色环保、可设计性强等优势成为研究热点。

阿尔及利亚科学研究中心(CRAPC)的Omar Berkane团队在《Journal of Molecular Liquids》发表研究，开发了由三乙醇胺(TEOA)和甘油(Gly)以1:2摩尔比构成的DES体系，用于从n-庚烷(模拟汽油)和n-癸烷(模拟柴油)中萃取吡啶和喹啉。通过液液平衡实验结合NRTL和COSMO-RS模型计算，发现该体系对n-癸烷中吡啶的分配系数(β=7.08)和喹啉的选择性(S=801.4)表现最佳，且DES在烃类中溶解度低于1.7%，显著优于传统离子液体和有机溶剂。

关键技术包括：1) DES制备与FT-IR表征；2) 298.15K、101.3kPa条件下四组三元体系(n-庚烷/n-癸烷+氮化合物+DES)的LLE实验；3) Othmer-Tobias和Batchman相关性验证；4) NRTL与COSMO-RS模型拟合。

研究结果显示：

1. DES表征：FT-IR证实TEOA与Gly通过氢键形成DES，O-H伸缩振动峰从纯物质的3283cm^-1移至DES的3289cm^-1；
2. 萃取性能：n-癸烷体系萃取效率普遍高于n-庚烷，归因于更长碳链降低烃类与DES的互溶性；
3. 模型验证：NRTL模型对所有体系拟合良好，而COSMO-RS对n-癸烷体系预测更准确；
4. 比较优势：相较于文献报道的离子液体(如[EMIM][OTf]的β=7.38但S仅71)，该DES兼具高β和S值，且原料无毒、生物可降解。

结论指出，TEOA:Gly(1:2)DES在温和条件下实现了高效脱氮，其性能超越多数离子液体和传统溶剂。该研究不仅为燃料净化提供了新型绿色溶剂选择，更通过系统实验与建模为DES在石油精炼领域的应用奠定理论基础。值得注意的是，DES对喹啉的超高选择性(801.4)表明其在复杂体系中识别特定氮杂环化合物的潜力，这对处理含多元污染物的真实油品具有重要指导意义。