Sb/Zn共掺杂Mg2Si0.3Sn0.7合金热电性能的协同优化与超高ZT值突破

本研究针对Mg2Si基热电材料低电导率与高热导率的矛盾，通过Sb/Zn共掺杂实现载流子迁移率（70-90 cm2/V·s）与布丁模能带（pudding mold band）的协同调控，获得创纪录的ZT值～1.6（673 K）和器件效率～9.5%，为环保型热电材料开发提供新范式。

　　

（论文解读）
在全球能源危机与碳中和背景下，热电材料（thermoelectric materials）因其能将废热直接转化为电能而备受关注。然而，传统高性能材料如PbTe、Bi₂Te₃含昂贵或有毒元素，而环保的Mg₂Si基材料又受限于低电导率（σ）与高热导率（κ）的固有矛盾。如何通过"电子晶体-声子玻璃"策略打破ZT=α²σT/κ的参数耦合，成为领域核心挑战。

印度理工学院孟买分校等机构的研究团队另辟蹊径，选择Mg₂Si_0.3Sn_0.7固溶体为基材，通过Sb/Zn双原子协同掺杂，首次实现超低变形势（E_def=8.0-8.1 eV）与合金散射势（E_alloy=0.3-0.31 eV）的突破，使霍尔迁移率（Hall mobility）达70-90 cm²/V·s，同时借助布丁模能带（pudding mold band）的超收敛特性平衡塞贝克系数（α）与电导率。最终在673 K获得ZT～1.6的突破性成果，单腿器件效率达9.5%（ΔT=329 K），相关成果发表于《Materials Today Physics》。

关键技术包括：1）石墨坩埚密封烧结法制备Mg_1.96Zn_0.04(Si_0.3Sn_0.7)_0.98Sb_0.02合金；2）第一性原理计算能带结构与态密度；3）同步优化载流子浓度（n_H）与质量因子（B）。

【电子结构调控】DFT计算揭示Sb/Zn共掺杂诱导导带超收敛，使L与Γ能谷简并度（N_v）增至6，加权迁移率（μ_w）提升至68 cm²/V·s，功率因子（PF=α²σ）达4.5 mW/m·K²。

【热输运抑制】Zn掺杂在Mg位形成点缺陷，与Sb共掺产生位错网络，将晶格热导率（κ_L）压制至1.2 W/m·K，较未掺杂样品降低45%。

【器件验证】基于工程ZT值（ZT_eng=1.1）的器件在T_h=657 K时输出功率密度达1.8 W/cm²，效率接近理论极限（η_C=50%）。

该研究通过"能带收敛-缺陷工程"双轨策略，首次实现Mg₂Si基材料中电/热输运的协同优化。超低E_def/E_alloy的发现为高迁移率材料设计提供新思路，而Sb/Zn的溶解度边界（2 at%）研究为掺杂工艺确立标准。这项工作不仅推动环保型热电材料发展，其提出的"超收敛能带-微缺陷"耦合机制对宽禁带半导体器件开发也具有启示意义。