基于动态双交联网络的高机械强度、低滞后性、抗疲劳抗菌可自修复聚(氨酯-脲)弹性体的设计与应用

为解决传统聚氨酯弹性体难以兼顾机械强度、自修复性和抗菌性能的难题，中国科学院团队通过引入咪唑烷基脲(IU)和动态二硫键构建双动态交联网络，开发出兼具超高强度(50.8 MPa)、韧性(932 MJ/m3)、低滞后(10.8%)和广谱抗菌性的SiPUU-IU-SS弹性体，为医用材料和柔性电子器件提供了创新解决方案。

　　

在医疗健康和柔性电子领域，聚氨酯(PU)弹性体因其优异的力学性能和可设计性备受关注。然而，现有材料往往面临"鱼与熊掌不可兼得"的困境：高强度的材料缺乏自修复能力，柔性的产品又难以抵抗反复形变。更棘手的是，医用场景还要求材料具备抗菌特性。这些矛盾的需求如同"不可能三角"，长期制约着高端应用发展。

中国科学院团队独辟蹊径，从自然界获取灵感——模仿生物组织的动态交联机制。他们创新性地将抗菌剂咪唑烷基脲(IU)转化为结构单元，与动态二硫键协同构建双网络结构。这种设计既保留了传统聚氨酯的微相分离特性，又赋予材料"智能响应"能力：IU形成的多重氢键网络提供刚性支撑，而二硫键的可逆交换则实现损伤修复。

研究采用两步法合成策略：先通过异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)与聚碳酸酯二醇(PCDL)、聚二甲基硅氧烷(PDMS)反应制备预聚物，再引入IU和4-氨基苯基二硫化物(APDS)构建最终网络。通过凝胶渗透色谱(GPC)、红外光谱(FTIR)和动态机械分析(DMA)等手段系统表征材料结构。

材料设计与表征
核磁共振氢谱(¹H NMR)证实IU成功接入聚合物主链。小角X射线散射(SAXS)显示硬段间距从14.3 nm增至16.1 nm，表明IU增强了微相分离。这种结构使SiPUU-IU₂-SS₃弹性体拉伸强度达50.8 MPa，断裂能195.6 kJ/m²，远超多数报道的自修复材料。

力学性能突破
循环拉伸测试揭示材料独特能量耗散机制：初始循环耗散系数仅10.8%，经100次拉伸仍保持85%初始应力。这种"记忆效应"源于动态网络的协同作用——氢键优先断裂耗能，二硫键重组维持网络完整性。

自修复与抗菌特性
80°C下4小时可实现92%力学性能恢复。对金黄色葡萄球菌和大肠杆菌的抑菌率分别达98.7%和96.3%，归因于IU释放的甲醛与硫元素的协同杀菌作用。细胞实验证实材料对L929成纤维细胞毒性低于5%。

应用验证
将材料与离子液体([BMIm][TFSI])复合制备的应变传感器，在5000次弯曲循环后电阻变化率<3%，成功监测人体关节运动。这种稳定性源自网络对导电填件的锚定作用。

该研究突破性地实现了"刚柔并济"的材料设计，其双动态网络策略为开发下一代智能医用材料提供范式。特别值得注意的是，将传统抗菌剂创新性地转化为结构单元的思路，为多功能集成开辟了新途径。未来通过调控IU含量和二硫键密度，有望获得性能可编程的弹性体家族，在人工器官、电子皮肤等领域展现更大潜力。论文发表于《Polymer》期刊，通讯作者为Anqiang Zhang和Yaling Lin。