界面调控MoS2/CsPbBr3异质结光电性能的理论研究及其在钙钛矿太阳能电池中的应用

研究人员针对钙钛矿太阳能电池（PSCs）中电子传输层（ETL）与钙钛矿界面的电荷复合问题，通过逆向材料设计（IM2ODE）筛选二维MoS2结构，构建MoS2/CsPbBr3异质结，结合密度泛函理论（DFT）揭示了界面相互作用对结构稳定性和光电性能的调控机制。该研究为提升PSCs的转换效率（27.3%）提供了理论依据，发表于《Surfaces and Interfaces》。

　　

钙钛矿太阳能电池（PSCs）因其可调带隙和卓越的光电转换效率（认证效率已达27.3%）成为新能源领域的研究热点。然而，其核心挑战在于电子传输层（ETL）与钙钛矿界面的电荷复合问题，传统TiO₂ ETL的高温制备工艺限制了实际应用。为此，温州大学的研究团队提出将二维MoS₂作为界面修饰层，通过逆向材料设计（IM²ODE）筛选出12种MoS₂候选结构，最终构建了稳定的MoS₂/CsPbBr₃异质结，并利用密度泛函理论（DFT）系统研究了其几何构型、电子结构和光学特性。

研究采用IM²ODE软件搜索MoS₂二维结构，通过VASP 6.3.0软件进行DFT计算，包括几何优化、能带分析、光学性质模拟和分子动力学（AIMD）验证。选用PBE泛函和PAW赝势，设置500 eV截断能和10^?5 eV收敛标准，确保计算精度。

几何与电子结构
筛选出的四种稳定MoS₂结构中，3a和3b构型与CsPbBr₃的PbBr₂终止面结合能最高，形成Type-II能带排列，有效促进电荷分离。能带分析显示异质结的价带顶（VBM）和导带底（CBM）分别由MoS₂和CsPbBr₃贡献，界面电荷转移显著。

光学与传输特性
在可见光范围内，异质结的吸收系数较单层材料提升30%，归因于界面激子效应和能带协同作用。载流子迁移率计算表明，MoS₂层可降低电子-空穴复合率，使PSCs的理论效率提升至25.2%以上。

结论与意义
该研究证实MoS₂/CsPbBr₃界面强相互作用可稳定结构并优化光电性能，为低温制备高效PSCs提供了新思路。成果发表于《Surfaces and Interfaces》，由国家自然科学基金（21703158、21873073）和温州市基础科研项目（L20240001）资助。作者张泽通、王磊为共同第一作者，徐丽娜、肖红平为通讯作者，声明无利益冲突。