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基于蒽咪唑二酮的电荷转移探针:溶剂引导选择性检测S2-和AcO-及粪便污染水质的比色分析新策略
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月28日 来源:Talanta 5.6
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研究人员针对环境与生物系统中高浓度AcO-和S2-的危害性问题,设计了一种蒽咪唑二酮基比色探针(化合物1),通过溶剂调控实现选择性检测。该探针在乙腈中可响应多种阴离子,而在水相中特异性识别S2-(LOQ 0.62 μM),乙腈-水混合体系中则专一捕获AcO-(LOQ 0.54 μM),并开发了纸基传感器用于现场检测,为水质卫生监测提供了新工具。
在环境监测和公共卫生领域,阴离子如硫化物(S2-)和乙酸盐(AcO-)的检测至关重要。硫化物常存在于粪便污染水体中,高浓度会引发神经系统损伤;乙酸盐虽是代谢中间体,过量则导致代谢性酸中毒。传统检测方法依赖复杂仪器,难以满足现场快速筛查需求。针对这一挑战,来自国内高校的研究团队在《Talanta》发表了一项创新研究,开发了一种基于蒽咪唑二酮的智能探针,通过溶剂调控实现阴离子的高选择性检测。
研究团队采用氧化偶联法合成蒽咪唑二酮衍生物(化合物1),结合核磁共振(1H-/13C-NMR)、质谱和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)完成表征。通过紫外-可见光谱、电化学分析和密度泛函理论(DFT)计算探究其分子内电荷转移(ICT)特性,并利用动态光散射(DLS)研究纳米聚集体形成。实际样本检测采用化学修饰试纸对厕所水样进行硫化物分析。
设计思路与分子特性
化合物1通过蒽醌与咪唑单元的协同作用展现强ICT效应。DFT计算证实电子从咪唑供体向蒽醌受体转移,水相中自组装形成pH/温度响应型纳米聚集体,粒径约120 nm。这种独特结构使其光学性质对溶剂环境敏感。
阴离子识别性能
在乙腈中,探针与CN-、F-、H2PO4-和AcO-均发生反应,颜色由黄变红;但在乙腈-水(1:1)体系中,仅AcO-通过Y形双齿氢键触发专一变色(检测限0.54 μM)。纯水相中,S2-特异性使咪唑-NH去质子化,产生肉眼可见的蓝移(检测限0.62 μM)。电化学测试显示两种阴离子均可改变探针的氧化还原电位。
实际应用验证
团队将探针负载于滤纸制成试纸,成功实现厕所水样中硫化物的半定量检测。这种无需仪器的现场检测方案,为公共卫生监测提供了便捷工具。
结论与意义
该研究创新性地利用溶剂效应调控探针选择性:乙腈-水体系通过氢键捕获AcO-,而水相中S2-诱导的去质子化反应实现特异性响应。所开发的纸基传感器兼具高灵敏度与实用性,为环境污染物和生物标志物检测提供了新思路。研究不仅深化了对ICT探针-溶剂-分析物三元相互作用的理解,也为开发低成本现场检测技术奠定了分子设计基础。
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