盐度介导的表面氧化还原技术实现超低H2O2消耗的高盐废水高效净化

【字体: 时间:2025年06月28日 来源:Water Research 11.5

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  为解决高盐废水中有机污染物去除效率低、能耗高的全球性难题,研究人员开发了一种基于Cu-NG@Cu0催化剂的新型表面氧化还原系统。该技术通过盐度-污染物-水协同配位产生的强电场,实现了超低H2O2(1.5 mM)条件下74.5%总有机碳(TOC)的持续去除,降解速率和H2O2利用率分别提升194.1倍和50倍,为高盐废水处理提供了低能耗解决方案。

  

在全球水资源危机背景下,高盐废水(盐度>3.5%)的处理成为环境工程领域的"阿喀琉斯之踵"。这类废水占全球排放量的5%,来源于化工、制药、海水淡化等行业,其高盐分与复杂有机物共存导致传统高级氧化工艺(AOPs)中羟基自由基被盐离子猝灭,处理效率断崖式下降。现有技术如湿式空气氧化、电化学氧化等不仅能耗惊人,还会产生二次污染。更棘手的是,膜污染和盐结晶问题使废水回用成为"镜花水月"。面对这一困局,研究人员将目光投向自然界中广泛存在的阳离子-π相互作用——这种蜘蛛丝般强韧的分子间作用力,能否成为破解高盐废水处理难题的"金钥匙"?

中国科学院生态环境研究中心的研究团队在《Water Research》发表的研究给出了肯定答案。他们以蚕沙为原料,通过一锅法合成出具有独特阳离子-π系统的Cu(I)/Cu(II)配位氮改性类石墨烯包裹零价铜催化剂(Cu-NG@Cu0)。当该催化剂遭遇高盐环境时,盐度-污染物-水三元协同配位产生155.0-168.1 mV的强表面电场,如同微型"闪电"般瞬间削弱有机物化学键。在仅需1.5 mM H2O2的温和条件下,通过表面裂解-水解循环矿化路径,30天内对农药废水TOC去除率稳定在74.5%,降解速率较传统方法提升最高达194.1倍。

关键技术包括:1)以蚕沙为前驱体的一步热解法构建Cu-NG@Cu0催化剂;2)通过同步辐射X射线吸收谱(XAS)解析Cu价态演变;3)采用电化学原子力显微镜(EC-AFM)原位观测表面电场强度;4)实际高盐农药废水(盐度3.5%)和制药废水验证。

【Salinity-mediated ultrafast wastewater decontamination】章节揭示:在100-300 mM盐度下,环丙沙星(CIP)等污染物5分钟内即被完全降解,H2O2消耗量较纯水体系降低50倍。冷冻透射电镜显示催化剂表面形成独特的Cu0-Cu+-Cu2+梯度结构,如同"电子高速公路"促进电荷转移。

【Conclusions】部分指出:该技术突破性地将环境盐度从处理障碍转化为反应驱动力,通过构建"污染物-盐分-水-催化剂"四元协同体系,实现H2O2利用率5-50倍的飞跃。实际工程测试中,催化剂在极端盐度(300 mM)下仍保持>90%活性,为建立"以废治废"的高盐废水处理新模式提供理论和技术支撑。

这项研究犹如在环境催化领域投下一枚"深水炸弹",其创新性体现在三方面:首次阐明盐度增强阳离子-π作用的量子化学机制;开创表面定向矿化替代传统自由基氧化的新路径;开发出可大规模生产的生物质衍生催化剂。正如论文通讯作者Chun Hu教授强调:"这项技术使高盐废水处理成本从‘奢侈品’变为‘日用品’,为联合国可持续发展目标中‘清洁饮水和卫生设施’的实现提供了中国方案。"

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