氟化共价有机框架中C-F···C=O相互作用工程化构建双路径H2O2光合作用体系用于可持续水消毒

针对水资源匮乏地区水传播病原体消毒难题，研究人员通过氟化共价有机框架(FCOF)与聚乙烯吡咯烷酮(PVP)的非共价修饰，构建具有C-F···C=O相互作用的复合光催化剂(FCOF/PVP)，实现1763.50 μmol/g/h的H2O2光合产率，并开发连续流反应器耦合光催化-Fenton过程，为分散式水处理提供创新解决方案。

　　

全球约57亿人口正面临饮用水安全问题，传统消毒技术因依赖集中式基础设施难以惠及偏远地区。光催化-Fenton系统虽能利用太阳能产生活性氧物种(ROS)灭活病原体，但面临光催化剂效率低、反应器连续性差等瓶颈。福建师范大学的研究团队通过分子工程策略，在氟化共价有机框架(FCOF)中引入聚乙烯吡咯烷酮(PVP)，构建具有界面C-F···C=O相互作用的FCOF/PVP复合光催化剂，实现双路径H₂O₂光合作用，并开发膜分离式连续流反应器，相关成果发表于《Water Research》。

研究采用溶剂热法合成FCOF，通过溶液浸渍实现PVP修饰；利用PXRD、ATR-FTIR表征材料结构；结合DFT计算阐明电子转移机制；构建双室反应器实现光催化-Fenton过程空间分离；采用间歇光照模拟实际环境验证系统稳定性。

【催化剂制备与表征】
FCOF通过三嗪三胺(TAPT)与四氟对苯二甲醛(TFTA)缩合制备，PVP修饰后保持AA堆叠结构。红外光谱证实C-F···C=O相互作用形成，XPS显示氟原子电子密度降低，证实界面电荷重排。

【光物理机制解析】
瞬态吸收光谱显示PVP使激子寿命延长3.2倍，DFT计算表明C-F···C=O相互作用促进激子解离。ESR捕获实验证实•O₂^?和¹O₂双路径参与H₂O₂生成，量子效率达8.73%。

【消毒性能评估】
连续流系统在真实水样中对大肠杆菌和MS2噬菌体的灭活率分别达5.9-log和4.3-log。H₂O₂储存实验显示其"电容式"消毒特性，间歇光照下仍保持稳定性能。

该研究开创性地通过非共价修饰策略优化COF光催化剂，突破传统C-F键修饰难题。设计的模块化反应器实现催化剂回收与光能利用的最大化，经济分析表明系统在资源匮乏地区具有应用潜力，为联合国可持续发展目标6(SDG6)提供技术支撑。Yuxin He和Guocheng Huang等提出的材料-装置协同创新模式，为分散式水处理系统开发树立了新范式。