纳米Cu2O/g-C3N4 p-n异质结协同光催化降解抗生素与重金属Cr(VI)的机制研究

【字体: 时间:2025年06月28日 来源:Applied Surface Science 6.3

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  针对水体中抗生素(TCH)和六价铬(Cr(VI))复合污染难题,研究人员通过低温还原法构建Cu2O/g-C3N4 p-n异质结,实现可见光下TCH氧化率97.65%、Cr(VI)还原率86.3%,协同效应使双污染物体系降解效率优于单一体系。该研究为同步治理有机-重金属复合污染提供了新策略。

  

随着工业快速发展,水体中抗生素和重金属复合污染已成为严峻的环境问题。四环素类抗生素(TCH)难以自然降解,而六价铬(Cr(VI))的毒性是Cr(III)的100倍,两者通过食物链累积严重威胁生态系统和人体健康。传统光催化技术存在可见光利用率低、载流子复合快等瓶颈,亟需开发高效稳定的新型催化剂。

天津大学的研究团队在《Applied Surface Science》发表论文,通过热聚合法与低温还原技术制备Cu2O/g-C3N4 p-n异质结。该材料在60分钟可见光照射下,对TCH和Cr(VI)的去除率分别达97.65%和86.3%,且双污染物体系中的催化效率显著高于单一体系。循环7次后仍保持90.3%(TCH)和68.62%(Cr(VI))的活性,展现出优异的稳定性。

关键技术包括:X射线衍射(XRD)表征晶体结构、电子自旋共振(ESR)检测自由基、液相色谱-质谱(LC-MS)解析降解路径、光电化学测试评估载流子分离效率。

研究结果

  1. 材料表征:XRD证实成功构建异质结,Cu2O的(111)晶面与g-C3N4的(200)晶面共存。紫外-可见光谱显示复合材料光吸收边红移,带隙优化至2.25 eV。
  2. 催化性能:Cu2O/g-C3N4-0.5在双污染物体系中表现最佳,TCH降解效率较纯Cu2O提升4.29倍,归因于p-n结内建电场促进电荷分离。
  3. 机制分析:ESR证明•O2?是主要活性物种,能带结构分析揭示TCH氧化由空穴(h+)驱动,Cr(VI)还原依赖电子(e?)。LC-MS鉴定出TCH的3种降解路径,包括脱甲基和羟基化反应。

结论与意义
该研究通过能带工程构建的p-n异质结,首次实现抗生素氧化与重金属还原的协同增效。材料中Cu2O的高分散性增强了导电性,而g-C3N4的稳定框架防止铜物种溶出。这种"一石二鸟"策略为复杂水体污染治理提供了新思路,兼具科学创新性与工程应用价值。

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