铂纳米颗粒修饰单原子纳米酶的可调价态特性及其在毒死蜱快速比色检测中的应用

针对农药残留检测中天然酶稳定性差、成本高的问题，研究人员通过温度调控策略合成PtNPs/PtSA-NC纳米酶，实现铂价态（Pt0/Pt2+）精准调控，获得110.76 U mg-1的高过氧化物酶样（POD-like）活性，并成功用于毒死蜱检测（检测限0.81 mg L-1），为农业安全监测提供新工具。

　　

研究背景与意义
农药在农业生产中不可或缺，但滥用导致的残留问题严重威胁生态环境和人类健康。传统检测方法如色谱分析耗时且需复杂前处理，而基于天然酶的抑制法虽灵敏度高，却受限于酶的高成本和低稳定性。纳米酶（nanozymes）的出现为这一领域带来曙光——这类具有类酶活性的纳米材料既能模拟天然酶功能，又具备稳定性高、可设计性强等优势。然而，现有纳米酶普遍存在催化活性不足、选择性差等问题，尤其对复杂反应体系的调控机制尚不明确。

针对这一挑战，石河子大学等机构的研究团队将目光聚焦于铂（Pt）基纳米材料。铂因其优异的氧化还原能力和对羟基自由基（•OH）的吸附特性，在电催化、光催化等领域表现突出。但传统铂催化剂中，单原子位点（Pt_SA）难以驱动多步反应，而纳米颗粒（Pt_NPs）又缺乏原子级精准调控。如何通过结构设计协同两种活性位点的优势，并揭示金属价态对过氧化物酶样（POD-like）活性的影响机制，成为该研究的核心科学问题。

关键技术方法
研究团队采用温度调控策略，以聚间苯三酚球（pPG）为碳氮源载体，通过不同热解温度（750°C/800°C/850°C）制备Pt_NPs/Pt_SA-NC系列纳米酶。利用场发射扫描电镜（FESEM）、X射线光电子能谱（XPS）等表征价态变化，通过稳态动力学分析催化活性，最终构建毒死蜱（chlorpyrifos）检测体系，结合主成分分析（PCA）实现多农药区分。

研究结果

1. 材料设计与表征
   热解温度显著影响铂价态分布：800°C处理的Pt_NPs/Pt_SA-NC-800中Pt⁰/Pt²⁺比例最高，且载体呈现600 nm多孔球形结构，为活性位点暴露提供理想基底。

2. 催化性能调控
   价态与活性呈强相关性：Pt_NPs/Pt_SA-NC-800的POD-like比活性达110.76 U mg^-1，较750°C/850°C样品提升2-3倍，证实Pt⁰在H₂O₂活化中的关键作用。

3. 农药检测应用
   基于酶抑制原理，该纳米酶对2-10 mg L^-1毒死蜱呈现线性响应，检测限低至0.81 mg L^-1，PCA分析可区分毒死蜱、百草枯等5类农药。

结论与展望
该研究通过创新性温度调控策略，首次实现铂纳米颗粒-单原子复合纳米酶的价态精准调控，阐明Pt⁰/Pt²⁺比例与POD-like活性的构效关系。所开发的毒死蜱检测平台兼具高灵敏度与操作简便性，为农业污染物监测提供新范式。未来，该价态调控策略可拓展至其他金属纳米酶设计，推动仿生催化在环境、医疗等领域的应用。论文发表于《Biosensors and Bioelectronics》，通讯作者为Xinghuan Liu和Xin Jia。