硫掺杂石墨相氮化碳/氧化铟/硫化铟双Z型异质结的构建及其可见光催化多污染物协同去除机制研究

【字体: 时间:2025年06月28日 来源:Inorganic Chemistry Communications 4.4

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  为解决工业废水中有机污染物与重金属共存难题,沈阳化工大学Lidong Wang团队通过一锅水热法构建了S-doped-g-C3N4/In2O3/In2S3(SCN/IO/IS)三元异质结。该材料在120分钟内实现96.9%罗丹明B降解和88.0% Cr(VI)还原,ESR证实·OH(43.7%)和·O2?(24.1%)为关键活性物种,为多污染物协同处理提供了新型双Z型光催化剂设计范式。

  

随着工业化进程加速,水体中染料、抗生素和重金属的多重污染问题日益严峻。传统光催化技术面临可见光利用率低、载流子复合率高、多污染物竞争反应等瓶颈。尤其当Cr(VI)与有机污染物共存时,氧化还原过程的相互干扰导致处理效率骤降。如何通过能带工程构建高效稳定的可见光催化剂,成为环境催化领域的关键科学问题。

沈阳化工大学的研究人员在《Inorganic Chemistry Communications》发表研究,创新性地将硫掺杂石墨相氮化碳(S-g-C3N4)与In2O3/In2S3异质结耦合,通过精确调控三元组分的能带结构,成功构建了具有双Z型电子转移路径的SCN/IO/IS光催化体系。该工作不仅实现了RhB和Cr(VI)的高效协同去除,更通过电子自旋共振(ESR)等技术定量解析了活性氧物种的贡献度,为复杂污染体系的光催化机制研究提供了新范式。

研究采用X射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和电子显微镜(TEM)进行材料表征,通过电子顺磁共振(EPR)和自由基捕获实验鉴定活性物种,结合电化学阻抗谱(EIS)和光致发光谱(PL)分析电荷分离效率。

材料合成与表征
通过尿素热聚合法制备S-g-C3N4,采用水热法原位生长In2O3/In2S3异质结。XRD证实材料成功复合,TEM显示In2S3纳米片均匀锚定在In2O3表面,UV-Vis显示复合材料可见光吸收边红移至650 nm。

光催化性能
在pH=5条件下,SCN/IO/IS对RhB和Cr(VI)的去除率分别达96.9%和88.0%,较单一组分提升2-3倍。竞争实验表明,Cr(VI)优先在催化剂表面吸附,而RhB降解主要发生在溶液相,二者通过空间位阻分离减少相互干扰。

机理研究
EPR检测到明显的·OH和·O2?信号,捕获实验定量显示二者贡献率分别为43.7%和24.1%。能带分析证实双Z型机制:光生电子从In2O3导带转移至S-g-C3N4价带,同时In2S3作为电子中继站促进Cr(VI)还原,空穴则在In2O3价带积累产生·OH。

该研究开创性地通过能带梯度设计实现了多污染物的协同去除,提出的双Z型电荷转移模型为复杂污染体系的光催化剂设计提供了理论指导。SCN/IO/IS复合材料兼具成本优势与稳定性,在工业废水深度处理领域展现出重大应用前景。工作同时建立了活性氧物种定量分析方法,为光催化机理研究提供了新的技术路径。

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