可见光驱动UiO-66-NH2/ZnIn2S4复合材料的反应条件优化及其光催化产氢性能提升研究

为应对能源危机与实现碳中和目标，研究人员通过构建UiO-66-NH2/ZnIn2S4（ZIS）复合光催化剂，系统探究了催化剂剂量（0.375–0.625 g/L）、牺牲剂类型（酸性/碱性/中性）、搅拌速率（200–400 rpm）及反应温度（25–45 °C）对可见光驱动产氢性能的影响。结果表明，优化条件下产氢速率达12.2 mmol g?1 h?1，表观量子效率（AQE）为6.52%（420 nm），为MOF基光催化剂的工业化应用提供了实验依据。

　　

能源危机与碳中和目标的双重压力下，太阳能驱动的光催化产氢技术被视为绿色能源转型的关键路径。然而，传统光催化剂如TiO₂仅能利用5%的紫外光，且普遍存在电荷复合快、可见光利用率低等问题。金属有机框架（MOF）材料因其高比表面积和可调控的电子结构成为研究热点，但如何通过优化反应条件最大化其光催化效率仍是未解难题。

针对这一挑战，中国科学院的研究团队设计了一种UiO-66-NH₂/ZnIn₂S₄（ZIS）复合光催化剂，通过系统调控反应参数，实现了可见光下高效产氢。研究采用水热法合成材料，结合X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）等技术表征结构，并通过气相色谱（GC）量化产氢性能。实验设计涵盖四变量三水平的正交优化，最终在《International Journal of Hydrogen Energy》发表成果。

关键研究结果

1. 材料表征：XRD证实UiO-66-NH₂（U6N）与ZIS成功复合，UZ-25样品显示最高结晶度；紫外-可见漫反射（UV-Vis DRS）显示复合材料可见光吸收边红移至550 nm，带隙降至2.3 eV。
2. 反应条件优化：在0.625 g/L催化剂剂量、三乙醇胺（TEOA）牺牲剂、400 rpm搅拌速率和45 °C反应温度下，产氢速率达12.2 mmol g^?1 h^?1，较纯U6N和ZIS分别提升8.7倍和3.2倍。
3. 机理分析：瞬态荧光光谱（PL）表明U6N/ZIS界面形成II型异质结，光生电子从ZIS导带转移至U6N，抑制了电荷复合；电化学阻抗谱（EIS）显示复合材料的电荷转移电阻降低60%。

结论与意义
该研究首次系统评估了MOF基光催化剂的多参数协同效应，揭示了反应温度通过阿伦尼乌斯定律（Arrhenius law）加速表面反应，而高搅拌速率促进质量传递的机制。优化的UZ-25复合材料在420 nm波长下AQE达6.52%，为同类研究最高值之一。这项工作不仅为MOF-半导体复合材料的工业化应用提供了实验范式，也为光催化系统的实时环境修复与能源转换奠定了理论基础。