多孔石墨烯包覆Si@C复合材料的理性界面设计及其高性能锂离子电池负极应用

为解决硅基负极材料在锂离子电池(LIBs)中因体积膨胀和低电导率导致的性能衰减问题，研究人员设计了一种新型多孔石墨烯包裹Si@C结构(Si@C/pG70)。通过构建双碳保护层（多巴胺衍生碳中层和孔状石墨烯外层）紧密封装硅核，显著扩大Si/碳接触界面，该材料实现了1404.7 mA h g?1的高比容量和200次循环后85.1%的容量保持率，为高稳定性硅基负极开发提供了新思路。

　　

锂离子电池作为当前最受瞩目的电化学储能技术，其性能核心取决于电极材料的特性。硅基材料因其4200 mA h g^?1的超高理论容量被视为理想负极候选，但充放电过程中300%的体积膨胀会导致颗粒破碎和容量骤降，加之本征电导率低下，严重阻碍其实际应用。传统碳包覆策略虽能部分缓解问题，但如何平衡紧密界面接触与离子扩散空间仍是巨大挑战。

河南高校联合团队受花生结构启发，在《Journal of Alloys and Compounds》发表研究，提出了一种多孔石墨烯包裹Si@C复合材料的创新设计。通过H₂O₂预氧化石墨烯造孔，结合压缩工艺扩大接触界面，构建了具有双碳保护层（内层多巴胺衍生碳、外层多孔石墨烯）的"花生状"结构。该设计通过同步增强界面接触和构建离子快速通道，使材料在保持结构稳定性同时显著提升电化学性能。

关键技术包括：1）H₂O₂氧化法制备多孔石墨烯；2）多巴胺自聚合构建碳中层；3）压缩工艺优化Si/碳界面接触；4）扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)表征微观结构；5）恒电流充放电测试电化学性能。

【Morphology and microstructure】
SEM显示传统Si@C/pG₀中硅纳米颗粒(Si NPs)与石墨烯仅点接触，而Si@C/pG₇₀通过压缩形成连续紧密界面。TEM证实多孔石墨烯外层存在5-20 nm的纳米孔，为Li⁺扩散提供捷径。

【Electrochemical performance】
在0.1 A g^?1电流密度下，Si@C/pG₇₀首圈放电容量达1404.7 mA h g^?1，200次循环后容量保持率85.1%，显著优于对照组。第38圈后每圈容量衰减仅1.2 mA h g^?1，证明结构稳定性。

【Conclusions】
该研究通过理性设计"双壳层"结构，实现了三大突破：1）多巴胺碳层缓冲体积变化；2）多孔石墨烯构建三维导电网络；3）纳米孔道加速离子传输。这种"界面工程-结构设计"协同策略为高性能硅基负极开发提供了新范式。

研究意义不仅在于材料性能提升，更开创性地解决了硅/碳界面接触与离子扩散的空间竞争矛盾。通过模拟生物结构（花生）实现人工材料的多级功能化，为新型储能材料设计提供了重要参考。国家自然科学基金和河南省科技计划的支持，也体现了该研究在解决新能源领域"卡脖子"问题中的战略价值。