光催化/过硫酸盐氧化协同体系中电子转移的协同增强效应及其对诺氟沙星高效降解的机制研究

为解决抗生素污染物诺氟沙星（NOR）在水环境中的难降解问题，研究人员设计了一种石墨烯量子点（GQDs）负载的铁掺杂NH2-MIL-125（Ti）复合材料（GxNM（Fe0.2Ti0.8）），通过光催化/过硫酸盐氧化（PPOH）协同体系实现高效降解。该研究通过Fe掺杂和GQDs负载的协同作用，显著提升了可见光响应性和电子转移效率，NOR降解率在120分钟内达80.1%，较原始材料提高5.24倍，并证实•O2-、h+和SO4•-为关键活性物种。该工作为改性金属有机框架（MOFs）在抗生素污染治理中的应用提供了新思路。

　　

抗生素污染是当前环境治理的严峻挑战之一，其中诺氟沙星（NOR）作为典型的喹诺酮类抗生素，因其化学稳定性和生物累积性，在水体中长期存在可能诱导耐药基因和细菌的产生。传统处理方法难以高效降解此类污染物，而基于硫酸根自由基的高级氧化工艺（SR-AOP）因其强氧化能力备受关注。然而，如何设计兼具高稳定性和高效催化性能的材料仍是难题。为此，来自中国的研究团队通过共修饰策略，开发了一种石墨烯量子点（GQDs）负载的铁掺杂NH₂-MIL-125（Ti）复合材料（G_xNM（Fe_0.2Ti_0.8）），用于光催化/过硫酸盐氧化（PPOH）协同体系降解NOR，研究成果发表于《Process Safety and Environmental Protection》。

研究团队采用X射线衍射（XRD）、电子顺磁共振（EPR）等技术表征材料结构，并通过自由基捕获实验验证活性物种。结果表明，Fe掺杂不仅拓宽了可见光吸收范围，还通过Ti-O-Fe间的金属-金属电荷转移（MMCT）促进载流子分离；GQDs的引入进一步抑制电子-空穴复合，协同作用使G₁₀NM（Fe_0.2Ti_0.8）的NOR降解率提升至80.1%，且循环5次后仍保持70.3%的去除率。

Characterizations
XRD分析显示复合材料保留了NH₂-MIL-125（Ti）的晶型结构，Fe和GQDs的引入未破坏骨架稳定性。EPR和自由基捕获实验证实•O₂^-、h⁺和SO₄•^-是降解NOR的主要活性物种。

Conclusions
该研究通过Fe掺杂与GQDs负载的协同策略，显著提升了MOFs在PPOH体系中的催化性能。Fe提供PDS活化位点并增强可见光响应，GQDs优化电子传输路径，两者共同加速电子转移，为抗生素污染治理提供了新材料设计范式。

重要意义
该工作不仅解决了NOR降解效率低的问题，还通过MMCT过程和GQDs的电子桥梁作用，为多组分协同催化体系的开发提供了理论依据。其稳定的循环性能进一步推动了MOFs材料在实际废水处理中的应用前景。