N-羟基丁二酰亚胺双功能修饰策略提升钙钛矿太阳能电池效率与稳定性的机制研究

本研究针对钙钛矿太阳能电池（PSCs）存在的缺陷密度高、界面能级失配等问题，创新性地采用N-羟基丁二酰亚胺（NHS）双功能修饰策略，同步优化电子传输层（ETL）和钙钛矿层。通过羧酸酯基团与Pb2+的配位作用降低缺陷，使器件光电转换效率（PCE）提升至23.23%，填充因子（FF）达80.32%，并在960小时老化后保持86%初始效率，为PSCs商业化提供新思路。

　　

钙钛矿太阳能电池（PSCs）作为光伏领域的新星，15年间效率从3.8%飙升至26.7%，但距离理论极限仍有差距，且稳定性问题犹如"阿喀琉斯之踵"阻碍其商业化进程。究其根源，钙钛矿晶体中卤素离子（I^-/Br^-）和有机阳离子（MA⁺/FA⁺）易逃逸，导致Pb²⁺配位缺失并还原为有害的Pb⁰，形成性能"杀手"——缺陷态。传统单点修饰策略往往顾此失彼，如何实现"双管齐下"的协同优化成为学界难题。

针对这一挑战，中国研究人员独辟蹊径，将生物化学领域常用的交联剂N-羟基丁二酰亚胺（NHS）引入PSCs体系，开创性地实施"ETL-钙钛矿双界面修饰"工程。该分子独特的双羧酸酯结构宛如"分子手术刀"，既能修复SnO₂电子传输层的氧空位缺陷，又能通过C=O与Pb²⁺的强配位作用缝合钙钛矿晶格伤口。相关成果发表于《Applied Surface Science》，为PSCs性能提升提供了全新范式。

研究团队采用溶液法制备器件，关键方法包括：1）梯度浓度NHS掺杂SnO₂胶体水溶液构建ETL；2）反溶剂辅助一步法沉积NHS修饰的钙钛矿层（FA_0.85MA_0.15PbI₃）；3）通过空间电荷限制电流（SCLC）和开尔文探针力显微镜（KPFM）量化缺陷密度与能级排列；4）加速老化实验评估器件稳定性。

Results and discussion部分揭示：1）形貌分析显示0.3wt% NHS使SnO₂薄膜均方根粗糙度降低42%，接触角从68°降至21°，显著改善界面浸润性；2）X射线光电子能谱（XPS）证实Pb 4f_7/2结合能负移0.8 eV，表明NHS中C=O与Pb²⁺形成稳定配位；3）时间分辨荧光（TRPL）显示载流子寿命从112 ns延长至286 ns，缺陷辅助复合被有效抑制；4）冠军器件实现23.23%的PCE，J_sc达24.95 mA/cm²，且滞后效应可忽略。

Conclusion部分强调：该研究开创了生物衍生分子双界面修饰的新策略，NHS犹如"分子缝合线"同时修复ETL和钙钛矿层的结构缺陷。器件在85℃/85%RH老化下展现优异稳定性，归因于：1）SnO₂氧空位钝化抑制了金属迁移；2）Pb²⁺-NHS配位网络锁定了卤素离子。这项工作不仅为PSCs提供了23%效率俱乐部的入场券，更启示了跨学科材料设计思路——生物化学试剂或成下一代光伏材料的"基因编辑工具"。