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原位构建富含氧空位的MoOx-TiO2异质结界面用于高效无贵金属逆水煤气变换反应
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月29日 来源:Applied Surface Science 6.3
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为解决CO2加氢催化效率低及贵金属依赖问题,研究人员通过异质结界面工程策略,成功制备了富含氧空位(OV)的MoOx-TiO2催化剂。该催化剂在逆水煤气变换(RWGS)反应中表现出卓越性能,CO产率达452.6 mmol g?1 h?1(400°C),显著优于传统Mo基非贵金属催化剂,为CO2高效转化提供了新设计范式。
全球能源短缺与气候变化的双重危机下,CO2的催化转化成为研究热点。逆水煤气变换反应(RWGS)可将CO2转化为CO,进而通过费托合成制备高碳化学品,是实现碳循环的关键步骤。然而,现有催化剂面临严峻挑战:贵金属(如Pt、Pd)成本高昂且稀缺,过渡金属(如Fe、Co)易发生副反应(如甲烷化),而金属氧化物催化剂(如MoOx)的CO2活化效率不足,其性能受限于氧空位(OV)的密度与稳定性。如何设计高效、稳定且无需贵金属的催化剂,成为领域内亟待突破的难题。
黑龙江大学的研究团队在《Applied Surface Science》发表的研究中,提出了一种异质结介导的氧空位调控策略。通过原位溶剂热法构建MoO3-TiO2前驱体,利用TiO2向MoO3的电子转移促进后者还原,形成富含OV的MoOx-TiO2异质结界面,显著提升了CO2吸附与活化能力。该催化剂在400°C下CO产率高达452.6 mmol g?1 h?1,且稳定性超过100小时,性能优于多数已报道的Mo基非贵金属体系。
关键技术方法
研究采用溶剂热法合成MoO3纳米片前驱体,并通过调控Mo/Ti摩尔比制备MoO3-TiO2-x系列复合材料。利用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)表征材料结构,结合原位红外光谱(in-situ FTIR)和程序升温还原(H2-TPR)分析催化机制。
研究结果
Structural and morphological characterization of MoO3-TiO2
通过溶剂热法成功构建MoO3-TiO2异质结,TEM显示MoO3纳米片与TiO2紧密接触,XPS证实界面电子转移导致Mo6+部分还原为Mo5+,形成高浓度OV。
Conclusions
异质结界面工程通过电子耦合效应稳定OV,增强CO2吸附与解离能力,使催化剂在低温区(300-450°C)表现出类贵金属活性,且避免甲烷化副反应。
重要意义
该研究突破了传统金属氧化物催化剂的局限性,通过异质结界面设计实现了OV的可控调控,为开发高效CO2转化催化剂提供了新思路。其“无贵金属、高活性、高选择性”的特性,对推动碳中和技术规模化应用具有重要价值。
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