高温外延生长MgO衬底氮化钽薄膜的结构演化及其在SQUID器件中的应用潜力

为解决高温超导薄膜的制备难题，研究人员通过脉冲激光沉积(PLD)技术系统研究了氮化钽(TaN)薄膜在MgO衬底上的外延生长。通过调控衬底温度(750-850 °C)和氮气压力(90 mTorr)，成功获得具有立方δ相结构、超导转变温度(Tc)达6.3 K的高质量薄膜。XPS和TEM分析证实低氧含量(12.4 at%)与优异结晶性的协同作用，为超导量子干涉器件(SQUID)应用提供了新材料体系。

　　

超导材料因其零电阻和完全抗磁性（Meissner效应）在能源传输、量子计算等领域具有革命性潜力，但实现高温稳定超导仍是世纪难题。过渡金属氮化物如TaN虽具有5-10 K的中等临界温度(T_c)，但其性能受制于氧杂质和晶体结构调控。特别在超导量子干涉器件(SQUID)应用中，传统NbN材料存在超导能隙过大的缺陷，而TaN因其更低的能隙展现出独特优势。然而，如何通过可控生长获得高纯度立方相δ-TaN薄膜，一直是制约其应用的关键瓶颈。

针对这一挑战，研究人员在《Beilstein Journal of Nanotechnology》发表了突破性研究。通过脉冲激光沉积(PLD)技术，系统探索了氮气压力(10-90 mTorr)和衬底温度(650-850 °C)对TaN/MgO薄膜的影响。采用X射线光电子能谱(XPS)分析元素组成，X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)表征晶体结构，原子力显微镜(AFM)观测表面形貌，结合变温电阻测量验证超导性能。

结果与讨论
元素组成调控：XPS数据显示90 mTorr氮压下获得最佳Ta:N化学计量比(51.1:36.5 at%)，氧含量降至12.4 at%。高温(850 °C)促使氧占据氮位点形成TaNO，但立方结构得以保持。

晶体结构演化：XRD揭示温度梯度诱导的相转变——650 °C时出现六方β-TaN杂相，750 °C以上立方δ-TaN成为主导相。850 °C时薄膜与MgO衬底呈现外延关系，晶格失配仅2.85%，(200)面衍射峰强度提升3倍。

超导性能突破：电阻-温度曲线显示750 °C和850 °C沉积薄膜的T_c分别为5.3 K和6.3 K，后者创下PLD法制备TaN薄膜的纪录。TEM测得界面处TaN(200)晶面间距2.176 ?，与衬底MgO(2.115 ?)良好匹配。

表面特性：AFM证实850 °C生长的薄膜仍保持2.2 nm超低粗糙度，表明高温生长不影响表面平整度。

这项研究确立了PLD法制备高质量TaN薄膜的工艺窗口，首次阐明氧杂质对立方相超导性能的非破坏性机制。获得6.3 K的T_c使TaN成为替代NbN的SQUID核心材料，其外延生长特性为构建超导量子电路提供了新方案。该成果不仅推动过渡金属氮化物超导理论发展，更为高灵敏度磁传感器件研发奠定了材料基础。