新型方八边形锑磷纳米片对多环芳烃吸附性能的第一性原理研究

本研究针对环境中致癌性多环芳烃（PAHs）的检测难题，首次通过第一性原理计算探究了方八边形锑磷（so-SbP）纳米片对苯并(a)蒽（ba）、苯并(a)芘（bp）和苯并(b)荧蒽（bf）的吸附特性。研究发现so-SbP具有2.262 eV的半导体带隙，通过吸附能、电荷转移和带隙变化分析证实其优异的PAHs传感潜力，为环境污染物监测提供了新型材料基础。

　　

多环芳烃（PAHs）作为一类广泛存在于烟草烟雾、汽车尾气和焦油中的持久性污染物，被国际癌症研究机构（IARC）列为明确致癌物。传统检测技术面临成本高、灵敏度不足等挑战，而二维材料因其高比表面积和可调电子特性成为传感领域的研究热点。然而，现有材料对PAHs的选择性吸附机制尚不明确。在此背景下，研究人员聚焦于新型方八边形锑磷（so-SbP）纳米片——一种由锑（Sb）和磷（P）构成的VA族二维异质结构，其独特的方-八元环交替排列（haeckelite结构）可能赋予其特殊的吸附性能。

研究团队采用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算，结合混合泛函HSE06和m-LCAO基组，系统评估了so-SbP对三种典型PAHs的吸附行为。通过声子谱和形成能验证结构稳定性后，发现so-SbP具有2.262 eV的半导体带隙（band gap），其晶格常数a=b=7.41 ?。电荷密度差分析显示PAHs吸附后引发显著的电荷重分布，其中苯并(a)芘（bp）的吸附能达-0.98 eV，同时引起带隙变化率最高达12.3%，表明强烈的电子耦合效应。

关键方法
研究使用Quantum ATK软件包完成结构优化与电子性质计算，采用HSE06杂化泛函提高带隙计算精度，通过投影态密度（PDOS）分析电子轨道贡献，并利用伪Dojo赝势处理电子-离子相互作用。

研究结果

1. 稳定性与电子特性：声子谱无虚频证实so-SbP动力学稳定性，形成能计算表明其热力学可行性。
2. 吸附机制：PAHs通过π-π堆叠和范德华力吸附于so-SbP表面，苯并(b)荧蒽（bf）产生最大电荷转移（0.038 e）。
3. 传感响应：带隙变化与吸附强度呈正相关，苯并(a)芘（bp）吸附后价带顶（VBM）上移0.47 eV，显著改变载流子迁移率。

结论与意义
该研究首次揭示so-SbP纳米片对PAHs的敏感响应机制，其高吸附能（-0.75至-0.98 eV）和可逆的物理吸附特性（无化学键形成）使其成为理想传感材料。相较于传统石墨烯和磷烯，so-SbP对苯并(a)芘（bp）的选择性响应为开发便携式环境监测设备提供了理论依据。作者V.M. Haripriyaa等强调，该材料在室温下的稳定性（源于Sb-P键的高键能）和可调控的电子结构，为拓展VA-VA族二维材料在毒物检测领域的应用开辟了新途径。