铂负载铜掺杂二氧化铈催化剂提升太阳能光热化学水分解制氢效率

为提升太阳能水分解制氢效率，研究人员通过Pt负载Cu掺杂CeO2催化剂，构建光热化学循环（PTC）体系。实验发现1.0 wt% Pt负载可优化能带结构，抑制载流子复合，使氢产率提升40%至26.07 μmol g?1 h?1，为可再生能源转化提供新策略。

　　

在全球能源转型背景下，太阳能水分解制氢技术因化石燃料的不可持续性和环境污染问题备受关注。然而，太阳能的间歇性特质和传统催化剂效率低下，严重制约了该技术的实际应用。针对这一挑战，华中科技大学的研究团队创新性地将铂（Pt）负载与铜（Cu）掺杂策略相结合，开发出高效稳定的CeO₂基催化剂，相关成果发表于《International Journal of Hydrogen Energy》。

研究团队采用溶胶-凝胶法制备纳米CeO₂，通过浸渍法实现Cu掺杂和Pt负载（0.5-1.5 wt%）。利用紫外可见漫反射光谱（UV–vis DRS）、光致发光光谱（PL）和瞬态光电流响应等技术，系统评估了材料的光响应特性。拉曼光谱中A_D/A_F2g峰强比定量分析了氧空位浓度，结合X射线光电子能谱（XPS）揭示了反应过程中氧空位的动态变化。

氢产率与Pt负载优化
实验数据显示，1.0 wt% Pt–Cu–CeO₂的氢产率达26.07 μmol g^?1 h^?1，较未负载样品提升40%。过量Pt（1.5 wt%）会占据表面活性位点，反而不利于性能提升。

光响应机制解析
Pt负载使催化剂带隙从2.95 eV降至2.72 eV，显著增强可见光吸收。瞬态光电流测试表明，1.0 wt% Pt样品的光生载流子迁移效率最高，复合率降低58%。

氧空位动态演变
XPS证实光反应阶段O-1s谱中氧空位（O_V）峰面积增加53%，热反应阶段则消耗O_V生成H₂。拉曼光谱显示1.0 wt% Pt样品的A_D/A_F2g比值最高，与氢产率趋势一致。

结论与展望
该研究证实Pt负载可通过能带工程和表面修饰协同提升Cu–CeO₂的PTC性能。1.0 wt%为最佳负载量，此时催化剂兼具高氧空位浓度和有效活性位点。这项工作不仅为太阳能-氢能转化提供了新材料设计思路，其揭示的"光诱导氧空位-热驱动水分解"双阶段机制，对开发其他金属氧化物催化剂具有普适性指导意义。研究获得中国国家重点研发计划（2022YFB4003801）和国家自然科学基金（52076091）支持。