综述：金属有机框架材料在碳捕集中的计算筛选研究进展

这篇综述系统阐述了金属有机框架（MOF）材料在CO2捕集领域的高通量筛选（HTS）技术进展，重点探讨了计算模拟（如GCMC、DFT）与机器学习（ML）在优化MOF吸附性能（如选择性、工作容量）中的应用，并分析了当前数据库（CoRE、ToBaCCo等）的挑战与未来发展方向。

　　

Abstract

吸附技术因高气体存储容量和选择性成为CO₂捕集的重要解决方案，而金属有机框架（MOF）凭借可调控的孔结构和表面特性成为研究热点。目前已有约百万种MOF通过实验或计算（如CoRE、hMOFs数据库）合成，但实验筛选成本过高。高通量筛选（HTS）通过分子模拟（GCMC、DFT）评估吸附性能（选择性、再生能力等），结合机器学习（ML）加速材料发现，但计算复杂度与结构缺陷（如原子重叠）仍是主要挑战。

Introduction

MOF由金属节点与有机配体通过配位键构成，其高比表面积（如NU-800达7,140 m²/g）和疏水特性（如Al-PMOF）使其在湿烟道气中仍保持CO₂/N₂高选择性。燃烧后捕集（PCC）中，CO₂吸附成本占碳捕集与封存（CCS）总成本的70%，因此筛选高选择性MOF至关重要。扩散选择性与吸附选择性是两大机制，前者依赖分子尺寸筛分，后者源于气体-吸附剂相互作用（如四极矩）。

High-throughput Screening for capturing CO₂

HTS通过计算工具（如LAMMPS优化UFF4MOF力场）快速评估MOF性能。数据库如ToBaCCo-3.0（含51,000种MOF）和ARCMOF（28万种MOF的DFT电荷数据）为筛选提供基础，但结构缺陷（如50%的ODAC23数据库存在错误）影响准确性。关键参数包括最大腔径（LCD）、孔限直径（PLD）和BET比表面积，而开放金属位点（如MOF-74）可增强CO₂亲和力。

Artificial Intelligence and Machine learning driven Screening

ML通过物理化学描述符（如孔隙率、功能基团）预测MOF性能，减少DFT计算量。例如，MOFX-DB整合7种气体吸附数据，支持模型训练。但ML依赖数据质量，部分数据库（如STABLE）错误率超40%，需结合实验验证。

Challenges and Future Scope

MOF柔性未被充分建模，且实验合成成本高（如贵金属配体）。未来需开发动态力场模拟柔性效应，并优化ML算法以处理结构缺陷。

Conclusions

GCMC和MD模拟是HTS的核心工具，而SA、功能基团和拓扑结构（如Zr-MOF）共同决定CO₂捕集效率。ML与多组学数据库（如openDAC23）将推动下一代MOF设计。