真空辅助碱处理法高效提升沸石CO2吸附性能的研究

为解决沸石CO2吸附容量低的问题，研究人员创新性地提出真空辅助碱处理策略，通过调控孔结构和表面性质，使SSZ-13、T和NaA沸石的CO2吸附量提升7.67%-16.99%。该研究为工业级碳捕集提供了简单高效的改性方法。

　　

全球变暖背景下，燃煤电厂贡献了约30%的人为CO₂排放，开发高效碳捕集材料迫在眉睫。沸石因其成本低、稳定性好等优势被视为理想吸附剂，但其固有缺陷——低吸附容量和选择性严重制约实际应用。传统碱处理法仅能修饰沸石表层孔隙，而内部孔隙因气体分子占据难以被溶液渗透。这一瓶颈问题激发了研究人员探索新方法的热情。

中国某研究机构团队在《RSC Advances》发表的研究中，开创性地将真空环境引入沸石碱处理过程。通过真空泵驱除沸石内部气体分子，使NaOH溶液充分渗透至深层孔隙，实现SSZ-13（CHA）、T（ERI/OFF）和NaA（LTA）三种沸石的全面改性。实验表明，pH=12的真空处理使沸石微孔体积显著增加，CO₂吸附量最高提升16.99%，且吸附动力学保持高速（<50秒达饱和）。突破性实验证实，该方法对CO₂/N₂混合气的分离选择性提升近10倍。

研究采用真空辅助碱处理、N₂吸附/脱附测试（BET法）、X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）和电感耦合等离子体发射光谱（ICP-OES）等技术，系统分析了沸石结构演变。商业采购的沸石样本经真空处理后，通过H-K模型计算微孔分布，结合Clapeyron-Clausius方程测算吸附热。

3.1 结构与形貌表征
XRD和SEM证实真空处理未破坏沸石晶体结构，SSZ-13保持300 nm立方体形貌，NaA呈350 nm纺锤形。真空环境有效促进碱液渗透，这与Xu等报道的膜修复机制一致。

3.2 孔径分析
N₂吸附显示SSZ-13-V-pH₁₂微孔体积（0.26 cm³/g）高于常压处理组（0.25 cm³/g）。H-K模型揭示0.4-0.5 nm孔径分布，pH>13时因过度脱硅导致结构坍塌。

3.3 CO₂吸附性能
SSZ-13-V-pH₁₂在1 bar下吸附量达3.65 mmol/g，比原样提高16.99%。ICP-OES证实Na⁺含量增加（Na/Al比从0.02升至0.58），但吸附增强主要源于微孔扩容而非阳离子效应。

3.4 吸附增强机制
FTIR显示真空处理组Al-OH缺陷峰较弱，表明其更完整保留骨架结构。吸附热从30 kJ/mol增至44 kJ/mol，IAST选择性计算与突破实验共同验证分离效能提升。

该研究开创的真空辅助碱处理法，通过协同脱硅和阳离子交换效应，精准调控沸石孔道系统。相比传统方法，该技术使溶液渗透深度提升，在保持晶体结构前提下实现吸附性能突破。尤为重要的是，该方法对多种拓扑结构沸石普适有效，且工艺简单易于放大生产，为工业碳捕集装备升级提供新思路。未来研究可进一步探索真空参数与碱浓度的协同优化，推动该技术走向实际应用。