BiOBr纳米颗粒修饰Ti3C2Tx MXenes光催化降解废水中有机砷污染物的机制与性能研究

【字体: 时间:2025年06月30日 来源:RSC Advances 3.9

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  为解决有机砷污染物(如洛克沙胂)在水环境中的高毒性及难降解问题,研究人员通过原位合成BiOBr/Ti3C2异质结光催化剂,实现了高效降解废水中的有机砷。该材料通过增强载流子分离和电子传输能力,在0.5小时内达到1.27 mg gcat.?1 h?1的降解效率,表观量子产率(AQY)达29.5%,且可循环使用4次。研究为有机砷污染治理提供了可持续的光催化解决方案。

  

砷(As)污染因其对环境和人类健康的严重威胁成为全球性难题。有机砷添加剂洛克沙胂(roxarsone)在畜牧业中广泛使用后,通过生物转化生成高毒性无机砷(As3+/As5+),而现有处理技术如生物降解效率低、吸附成本高,光催化技术则面临可见光利用率不足和电荷复合快等瓶颈。为此,中国某研究团队在《RSC Advances》发表研究,首次将BiOBr纳米颗粒嵌入二维材料Ti3C2Tx MXenes层间,构建新型异质结光催化剂,实现了有机砷的高效降解。

研究采用水热法合成BiOBr纳米颗粒,通过二甲亚砜(DMSO)插层处理Ti3C2Tx以扩大层间距,再通过超声辅助负载BiOBr。利用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)表征材料结构,通过光电化学测试和荧光光谱(PL)分析载流子行为,并结合液相色谱-电感耦合等离子体质谱(LC-ICP-MS)追踪降解产物。

Morphology and structure of materials
SEM和TEM显示,BiOBr-10/Ti3C2中BiOBr纳米颗粒均匀分散于Ti3C2Tx层间(图1c-f),元素映射证实Bi、Br与Ti、C的共定位(图1g-l)。XRD显示复合材料保留Ti3C2Tx的层状结构,BiOBr的(001)晶面峰强度随负载量增加(图2a)。XPS证实Bi 4f和Br 3d结合能负移,Ti 2p正移,表明界面电子从Ti3C2Tx向BiOBr转移(图3b-e)。

Photoelectric properties of materials
BiOBr-10/Ti3C2的光电流密度较纯Ti3C2Tx提升3倍(图4a),电化学阻抗(EIS)弧半径最小(图4b),PL强度最低且荧光寿命延长至4.23 ns(图4c-d),表明异质结有效抑制了电荷复合。

Photocatalytic performance of roxarsone degradation
在pH=7、可见光下,BiOBr-10/Ti3C2对2 mg L?1洛克沙胂的0.5小时降解效率达1.27 mg gcat.?1 h?1,3小时去除率较纯Ti3C2Tx提高1.5倍(图5a)。中性环境最利于As5+固定(图5b),AQY在380 nm处达29.5%(图5c),且材料可稳定循环4次(图5d)。

Photocatalytic mechanism
UV-Vis显示复合材料可见光吸收增强(图6a),BiOBr带隙为2.69 eV(图6b)。捕获实验表明h+和˙OH是主要活性物种(图6c),LC-ICP-MS检测到As5+产物(图6d),符合WHO安全标准。机理分析表明,BiOBr的价带(VB)空穴氧化H2O生成˙OH,驱动洛克沙胂氧化矿化(Scheme 2)。

该研究通过精准设计BiOBr/Ti3C2异质结,解决了MXenes在光催化领域的效率限制,为有机砷污染治理提供了高效、可持续的技术方案。其创新性在于利用DMSO插层优化材料结构,并通过界面电子转移提升量子效率,为二维材料在环境修复中的应用开辟了新路径。

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