Mo2C负载超低铂双功能助催化剂增强ZnIn2S4光催化析氢性能的研究

为解决光催化析氢反应(HER)中铂(Pt)负载量高、成本昂贵的问题，研究人员设计了一种新型分级花状核壳结构Mo2C-Pt@ZnIn2S4肖特基异质结。通过金属-载体相互作用(MSIs)提升Pt原子催化效率，该复合材料在可见光下析氢速率达8037 μmol g-1h-1，较纯ZnIn2S4提升30.7倍，且Pt负载量降低80%。研究为太阳能制氢提供了超低Pt负载光催化剂设计新范式。

　　

在全球能源结构转型背景下，太阳能驱动的水分解制氢技术被视为实现碳中和的关键路径。然而，传统光催化剂如锌铟硫化物(ZnIn₂S₄, ZIS)面临光吸收效率低、载流子复合率高、活性位点不足等瓶颈。尽管铂(Pt)是最高效的析氢反应(HER)助催化剂，但其稀缺性和高昂成本严重制约规模化应用。如何通过材料设计在降低Pt用量的同时保持高催化活性，成为当前研究的重大挑战。

针对这一难题，天津工业大学的研究团队在《Separation and Purification Technology》发表研究，创新性地构建了分级花状核壳结构Mo₂C-Pt@ZnIn₂S₄肖特基异质结。通过溶剂热法合成材料后，采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等技术表征结构，结合电化学测试和密度泛函理论(DFT)计算揭示机制。

结构、形貌与组成
XRD证实复合材料成功整合了六方相ZIS和立方相Mo₂C。高角环形暗场扫描透射电镜(HAADF-STEM)显示Pt纳米颗粒均匀锚定在Mo₂C表面，形成紧密界面。XPS分析发现Pt 4f轨道结合能负移，表明Mo₂C通过电子转移调控了Pt的电子结构。

光催化性能
在可见光下，优化后的Mo₂C-Pt@ZnIn₂S₄析氢速率达8037 μmol g^-1h^-1，较纯ZIS提升30.7倍。电化学阻抗谱(EIS)显示其电荷转移电阻降低85%，荧光光谱(PL)证实载流子分离效率显著提高。

机理研究
DFT计算表明，Mo₂C作为电子桥梁，将ZIS导带的电子定向迁移至Pt，同时降低ZIS-Pt间肖特基势垒。Pt与Mo₂C表面Mo原子的键合形成Pt-Mo活性位点，优化了H吸附自由能(ΔG_H)，使HER动力学更有利。

该研究开创性地利用Mo₂C的双重功能：既作为电子迁移通道促进载流子分离，又通过MSIs调控Pt电子结构提升原子利用率。这种"超低Pt负载-高效催化"的设计策略，为开发经济型太阳能制氢材料提供了新思路，对推动清洁能源技术产业化具有重要价值。